一、非贵金属催化剂上CO选择性氧化反应的研究（论文文献综述）
刘长炆[1]（2021）在《Pd-Ni双金属及MnCe复合氧化物催化5-羟甲基糠醛选择氧化合成2，5-呋喃二甲醛的构效研究》文中提出石油、煤炭和天然气等不可再生化石资源的广泛使用,为人类经济和社会的飞速发展做出了巨大贡献,但由于其不可再生,以及使用过程中对于环境的巨大污染,研究人员将目光投向了更为清洁的生物质资源。作为重要的生物质平台化合物,5-羟甲基糠醛（5-HMF）能够通过反应制得一系列具有高附加值的化学产品。2,5-呋喃二甲醛（DFF）作为其氧化产物,可用于合成药品、抗真菌剂、有机导体、发光体、光学器件等,具有广阔的应用前景。本文针对由5-HMF制备DFF反应中贵金属催化剂原子利用率低,易失活和非贵金属催化剂活性不佳,催化反应需要苛刻条件等问题,开发了两种催化剂,包括使用水热法制备的Pd,Ni双单原子催化剂以及通过共沉淀法制备的复合Mn,Ce氧化物催化剂。通过XPS,XRD,HRTEM,O2-TPD等表征手段对于催化剂的形貌结构特征进行研究,结合自身催化性能,构建构效关系。采用水热法合成了Pd,Ni双单原子催化剂。在Pd-Mn O2催化剂中掺杂适量Ni元素,能产生更多的氧空位,对于氧分子吸附与活化有促进作用。同时Pd,Ni在载体上的高度分散提高了原子利用率,有利于反应物的吸附。在120 oC,氧气压力1.5 MPa下使用Pd1Ni0.15-Mn O2催化剂反应1h能完全转化HMF,并获得>99%的DFF产率,通过10次的重复实验后,催化剂的活性没有明显下降;采用共沉淀法合成了复合Mn,Ce氧化物催化剂。Mn CeOx催化剂具有114.5 m2/g的高比表面积,能有效增大与反应物的接触面积。同时,Mn CeOx催化剂中Ce4+和Ce3+以及Mn4+和Mn3+的共存,有利于氧化还原反应过程中的电子传递,表面大量Mn3+产生的丰富氧空位,以上结果均有助于HMF选择氧化生成DFF。此外,共沉淀法制备的复合Mn,Ce氧化物催化剂催化HMF选择氧化合成DFF的活化能低于水热法制备的活化能值,而反应速率则高于水热法制备的。在120 oC,1.5 MPa O2下反应2h后,可获得94%的DFF产率,并且通过5次的循环实验后催化活性没有明显下降。
宋勇[2]（2021）在《改性CeTi金属氧化物及类水滑石催化氧化5-羟甲基糠醛性能研究》文中进行了进一步梳理能源危机和温室效应是目前人类面临的两大问题。近年来,人们一直在寻找可持续的替代资源来缓解这些问题,正在探索的各种可持续资源,包括太阳能、风能、地热能和生物质资源等,其中,综合利用生物质转化为各种生产燃料、化学品和生物聚合物引起了全世界的关注。由生物质转化生成的5-羟甲基糠醛,是一种多功能的平台化合物分子,由5-羟甲基糠醛中的醛基选择性氧化生成的5-羟甲基-2-呋喃甲酸（HMFCA）是一种新型的聚醚单体,HMFCA显示出抗肿瘤活性,并且是一种有前途的白介素抑制剂合成的中间体;2,5-呋喃二甲酸（FDCA）是HMF选择性氧化的最终产物,可替代石油化学衍生的单体,用于生产生物基聚合物,是一种有前途的可再生替代品。在目前催化氧化HMF的催化剂中,以贵金属催化剂为主,存在成本高,催化剂易失活或使用有机试剂等问题。因此,寻找反应条件温和的稳定的非贵金属催化剂体系,对于HMF的催化氧化是一个重要的问题。近年来对非贵金属催化剂的研究,主要包括非金属元素掺杂、金属修饰、半导体复合、有机物改性等方面,可以不同程度的提高催化剂的催化活性。在催化剂的制备中,氧化物材料一直都是研究的重点,而它的基本物理和化学性质在很大程度上依赖于其缺陷结构,因为缺陷位点可以作为活性中心来增强催化活性。CeO2和黑色TiO2等金属氧化物因为其结构和晶格缺陷的存在,因此被广泛应用于催化剂的制备。同时,在金属氧化物催化剂的制备过程中,通过掺杂非贵金属（N、C）也可以明显的提高其催化活性。层状金属氢氧化物（LDH）因为其酸碱可调性、层板可搭配性和层间阴离子的可交换性等独特的性质被广泛的应用于催化反应中,而其煅烧后衍生的混合金属氧化物（MMO）因其具有高比表面,记忆效应,热稳定性等优良特性可作为催化剂或催化剂的载体,Mg、Ce、Cu、Co等非贵金属在类水滑石的制备中备受青睐。因此,本文基于CeO2和TiO2的球状形貌及晶格缺陷的优势,设计并制备了一种核壳球状D-CeO2@N/C@TiO2催化剂,以及利用Mg、Ce、Cu、Co等非贵金属制备了不同种类的LDH用于HMF催化氧化性能的研究:（1）首先制备了一种掺杂N/C的核壳球状纳米催化剂材料（CeO2@N/C@TiO2）,然后经过NaBH4热处理后,制备了一种表面有缺陷的D-CeO2@N/C@TiO2纳米催化剂。并对CeO2、TiO2、TiO2@N/C、CeO2-TiO2、CeO2@TiO2、CeO2@N/C@TiO2和DCeO2@N/C@TiO2等催化剂催化氧化HMF的性能进行了研究。通过XRD、SEM、TEM、TG-DTA、XPS、N2物理吸附等手段对催化剂进行了详细的表征,证实了DCeO2@N/C@TiO2催化剂具有层次化的核壳结构,缺陷表面结构是通过NaBH4热处理过程产生的。研究了在D-CeO2@N/C@TiO2纳米球上,反应时间、温度、氧分压、碱性添加剂的类型和催化剂用量等反应参数对HMF氧化制备HMFCA的影响,并对反应条件进行了优化。对催化剂循环性能进行了探究,推测出了D-CeO2@N/C@TiO2催化剂上可能的反应机理。（2）采用简单的尿素水热法制备了CeTi类水滑石并通过煅烧得到了相应的金属氧化物,探究了其催化活性。和D-CeO2@N/C@TiO2催化剂相比,CeTi-LDH和CeTi-MMO并未取得较好的催化活性。为探究类水滑石催化氧化HMF的催化活性,制备了Mg基类水滑石和Cu基类水滑石,进行了催化HMF氧化性能的探究。其中,CuCo-LDH具有较好的FDCA的选择性,但HMF的转化率比较低。因此,在CuCo-LDH催化剂上,使用氧化性更高的H2O2作为氧化剂,初步考察了过氧化氢氧化剂的用量对催化氧化HMF性能的影响。
程丽丽,章赟,朱烨坤,吴瑛[3]（2021）在《选择性氧化HMF》文中提出近年来,利用储量丰富且可再生的生物质资源制备高附加值化学品和液体燃料是目前化学研究领域的热点之一,同时契合可持续发展的国家战略。5-羟甲基糠醛（HMF）是关键的生物质平台化合物之一,广泛应用于制备精细平台化合物、药物的中间体、聚合物的合成、液体燃料的前驱体等。因此,HMF的选择性氧化逐渐成为生物质领域的研究热点。本文主要介绍了近五年来关于HMF选择氧化制备DFF、FFCA、FDCA等生物质衍生物的研究,以及以HMF为中间体的生物质转化过程。关于对HMF进行选择性氧化,主要聚焦于以热催化和光催化两种途径。其中,以热催化的途径将HMF选择性氧化为DFF和FDCA研究较多,此途径下的催化体系主要介绍了贵金属和非贵金属两类;而在为数不多的光催化途径下,主要研究的催化体系是g-C3N4催化剂。最后,指出了目前HMF氧化反应研究存在的不足,并提出了可能解决的方法。
常仕英[4]（2020）在《高效双功能ASC催化剂的涂层结构设计、作用机理及应用性能研究》文中研究指明氨气（NH3）作为典型的有害工业废气,对人体健康和大气环境具有严重危害。国六以上柴油车超低排放标准为实现更高的NOx处理效率,需提高SCR系统的尿素水溶液喷射量,使得NH3泄露问题进一步加剧,对城市大气环境造成严重污染,成为大气污染的新排放源。NH3泄露催化剂（ASC）可将NH3氧化为N2,成为超低排放柴油车的必备后处理催化技术。纯贵金属催化剂（PGM）因N2选择性差,严重限制其应用。常规双层结构的双功能催化剂通过耦合SCR催化剂和PGM催化剂,可显着提高N2选择性,但无法突破低温NH3氧化效率不足关键问题。本文基于SCR催化剂和PGM催化剂的不同耦合方式,设计了多种涂层结构的双功能ASC催化剂,并围绕单一SCR催化剂、单一PGM催化剂及双功能催化剂的NH3-SCO反应、反应路径、热老化机制及整机应用性能进行了系统研究。得到如下主要研究结果:1、制备并开展了单一催化剂和双功能催化剂的新鲜态和热老化态NH3-SCO性能研究,明确了不同涂层类型、不同涂层结构催化剂的NH3氧化效率、N2选择性和副产物生成规律,获得了具有优异NH3-SCO性能和抗热老化性并具备复合-双层结构的ASC-MD催化剂,新鲜态的平均NH3氧化效率和N2选择性分别达85.66%和89.25%,热老化后NH3氧化效率和N2选择性的平均劣化量仅为1.59%和7.43%。研究表明,双功能ASC催化剂通过高效耦合PGM催化剂和SCR催化剂,可协同实现高的NH3氧化效率和高的N2选择性,但耦合方式对双功能催化剂的NH3氧化能力和抗热老化性具有决定性的影响。2、建立了“五工况”评价测试方法,采用该方法研究了各催化剂在不同气氛、不同温区的反应路径,提出了单一催化剂和双功能催化剂的NH3-SCO反应路径,揭示各催化剂在不同温区的NH3-SCO反应路径。低温区,NH3-SCOPGM反应和NH3-SCOInter反应是决定双功能催化剂NH3氧化效率的关键反应,也是NOx副产物的主要贡献源;高温区,NH3-SCO反应效率主要取决于SCRSCR、NH3-SCOSCR、NH3-SCOPGM反应,其中NOx主要来源于NH3-SCOPGM。但双功能催化剂的NOx副产物高低取决于催化剂中SCR反应强度和涂层界面类型。N2O副产物则主要来源于PGM催化剂相关的反应。3、采用XPS、BET、NH3-TPD、SEM、EPMA等技术研究了单一催化剂的热老化机理,明确了热老化对单一催化剂的NH3-SCO反应路径的影响规律。结合双功能催化剂的涂层结构特点,探明了双功能催化剂的热老化机制。研究表明,非活性Cu O生成和酸性位减少是导致SCR-Cu催化剂热老化态性能衰减的关键原因。而PGM-Pt催化剂在热老化过程中会出现Pt颗粒长大和表面迁移富集,从而增强NH3氧化能力,使得NH3氧化效率不降反升。双功能催化剂中,涂层中的SCR催化剂性能衰减是导致热老态NH3氧化效率下降和副产物增加的重要原因。4、按照《重型柴油车污染物排放限值及测量方法》（第六阶段）（GB17691-2018）规定的测试方法和设备,开展了ASC-MD催化剂和商用ASC-P催化剂的整机排放性能研究。结果显示,无论催化剂是新鲜态还是老化态,装配两种催化剂的发动机的NH3泄露量均小于1ppm,完全满足国六排放要求的10ppm限值,其中ASC-MD催化剂在新鲜态和老化后均显示出比商用ASC-P催化剂更高的NH3氧化效率和N2选择性,具有很强的应用前景。
孙翔[5]（2020）在《二维改性MXenes催化活化小分子的多尺度模拟研究》文中提出随着世界人口的高速增长以及科技的飞速发展,全球能源需求量不断增加。构建可再生绿色能源体系是全球摆脱煤炭、化石等传统能源约束并实现能源变革的重要途径。通过催化剂将自然界中大量存在的小分子（如O2、CH4和H2O等）转化为高附加值的化学产品（如CH3OH、H2等）被认为是一种最具潜力的实现方案。目前,最大的挑战是如何快速筛选和设计高效催化剂。二维改性MXenes材料因具有高导电性、可调表面结构、可调控电势、易掺杂负载等优异的物化性质,在多种小分子活化反应中表现出良好的催化性能。因此,采用密度泛函理论（DFT）以及机器学习（ML）算法,从各种二维改性MXenes材料中快速高效地筛选出析氢催化剂和甲烷直接制甲醇催化剂,并深入地研究反应物在催化剂表面的作用机制。主要的研究发现如下:（1）针对MXenes材料表面官能团组分改变可以有效调控析氢反应（HER）活性,采用DFT计算结合机器学习算法从299种MXenes中筛选出4种潜在的析氢催化剂。首先使用DFT计算132种纯MXenes和含S官能团MXenes的ΔGH*,并通过Bader电荷分析得出MXenes和S-MXenes析氢性能差异来自于催化剂表面与吸附态H原子（H*）之间电荷转移量的不同。接着,再使用这132种MXenes数据与ML算法构建预测模型。其中,随机森林模型仅使用元素信息数据就可以成功预测额外167种MXenes的ΔGH*,并发现MBenes体系（新型MXenes种类）具有一定的析氢活性。最终考察8种筛选出来的MXenes（Os2C、Os2B、Sc2N1S2、Sc3N2S2、Sc4N3S2、Zr3C2S2、Zr4C3S2和Hf4C3S2）在不同氢覆盖度下ΔGH*变化,其中Os2B和Scn+1NnS2（n=1、2和3）在高覆盖度下仍存在优异的析氢性能。该研究为实验工作者提供了4种潜在的析氢催化剂,并通过分子轨道理论详细地解释S官能团对MXenes材料析氢性能的影响。（2）基于前一个工作的筛选结果,以及活性中心与载体之间协同作用对析氢性能的促进,采用DFT计算结合机器学习算法从205种MBenes中筛选出2种理想的析氢催化剂。通过DFT计算66种纯MXenes和46种纯MBenes的ΔGH*。采用复合描述符和ML算法建立公式解释个体之间巨大析氢性能差异的原因,也指出电荷转移和d带中心是影响其析氢性能的主要因素。对其进行金属单原子掺杂进一步提高MBenes析氢性能,并使用ML算法和包含180种MBenes的数据集建立预测模型,发现支持向量机模型仅使用简单且易得的特征值,就具有较好的预测性能。最终,经过两轮筛选,从28种潜在的HER催化剂中筛选出Co2B2（-0.13 e V）和Mn/Co2B2（-0.04 e V）这2种理想的析氢催化剂。该研究为实验合成单原子金属掺杂催化剂提供了理论指导,并为解释材料的催化性能差异提供了一种先进思路。（3）针对不同催化活性中心对甲烷部分氧化制甲醇（POM）催化剂的性能影响,分别设计了Pd单原子和Pd双原子负载在Mo2CO2上的催化剂。首先研究了Mo2CO2表面不同吸附位点上Pd原子的稳定性。电子和几何结构分析表明双活性位的Pd2/Mo2CO2更适合CH4和O2共吸附及活化。然后,使用过渡态理论系统性地研究Pd2/Mo2CO2催化甲烷部分氧化为甲醇的反应机理,并分别计算了三种可能发生的反应路径,包括氧解离路径、质子转移路径和氢溢流路径。其中,最佳反应路径具有较低C-H活化能垒,且避免了甲烷活化前解离氧气所需的额外能量。此外,通过比较活化能垒得知,甲烷在Pd2/Mo2CO2上不易被深度氧化。该研究为原子级分散的负载型催化剂直接转化甲烷为甲醇提供了一种新设计策略。
李晓林[6]（2020）在《水滑石基负载型金催化剂的制备及其对甘油选择性氧化反应的催化性能研究》文中研究表明煤、石油、天然气等化石资源是当今人类利用的主要能源,面临不可再生、逐渐枯竭的危机;生物柴油是一种可再生资源,可以作为化石燃料的主要替代品。采用脂肪酸甘油酯与醇的酯交换技术制备生物柴油的过程中,会产生大量的副产物——甘油。因此,实现甘油的高附加值转化可以提高生物柴油产业的综合经济效益。甘油氧化反应可以获得大量精细化学品（如:甘油酸GLYA、二羟基丙酮DHA、丙醇二酸TTA、乙醇酸GLYCA、草酸OXA和甲酸FA）,已引起研究者的广泛关注。在甘油选择性氧化反应中,负载于碳或氧化物的贵金属（Au、Pb和Pd）纳米催化剂扮演了重要角色。其中,Au基催化剂具有甘油酸选择性高、耐高氧气压力等优势,但同时存在如下问题和不足:（1）难以调控负载型金基催化剂金属载体相互作用强度,从而提升催化活性;（2）缺乏对于负载型金催化剂活性位结构的认识和构效关系的揭示,从而限制了高性能催化剂的结构设计。针对上述问题,本论文基于水滑石（LDHs）材料的层板化学组成M2+/（M3++M2+）可调性、层板阳离子种类可调性和结构拓扑转变性,制备了复合金属氧化物负载金纳米催化剂（Au/Ni3Al-MMO、Au/Co3Al-MMO和Au/Mg3Al-MMO）,实现了对甘油高效选择性氧化。基于催化性能实验和多种表征测试,确认了金属-载体界面位点（Auδ+-Ov）为催化剂的活性位点:缺电子的Auδ+促进了决速步α-C-H键的断裂,载体氧空位Ov吸附活化氧气分子。同时,确立了催化剂结构与反应性能之间的构效关系,研究了甘油选择性氧化反应的机理。本论文为负载型金催化剂的设计、制备及催化性能调控提供了新思路,做了有益的实践探索。本论文的主要研究内容如下:1、复合金属氧化物负载型金催化剂Au/MMO的制备及其催化甘油液相氧化性能的研究采用尿素沉淀沉积法,在水滑石表面沉积Au得到催化剂前体（Au/LDHs）,经焙烧还原制得复合金属氧化物负载Au纳米催化剂Au/MMO。通过调变水滑石层板金属阳离子的种类和比例,制备了一系列Au 基催化剂 Au/Ni3Al-MMO、Au/Co3A1-MMO 和 Au/Mg3Al-MMO。XRD和SEM证实了催化剂的成功合成,BET数据表明催化剂具有相似的比表面积（58-84 m2/g）,TEM粒径统计显示了催化剂具有相近的Au粒径尺寸（3.8-4.3 nm）。在甘油选择性氧化反应中,Au/Ni3Al-MMO具有最佳的催化性能:甘油转化率为89.9%,甘油酸收率为57.8%,转化频率（TOF）为5914 h-1,TOF为当前报道的最高值。Au/Ni3Al-MMO在经历6次催化循环后,依然保持了优异的的催化活性和选择性。2、Au/Ni3Al-MMO催化甘油选择性氧化反应构效关系的研究基于上一章的工作内容,通过综合分析催化性能测试和多种表征实验,揭示了催化甘油选择性氧化反应的活性位点和构效关系,并研究了反应机理。X射线光电子能谱（XPS）、原位漫反射傅里叶变换红外光谱（in stiu DRIFTS）和原位拉曼（in stiu Raman）证实了金属载体界面处Au向载体氧空位转移电荷,生成了界面活性位点Auδ+-Ov,其浓度取决于金属载体相互作用的强度。采用原位FT-IR和同位素动力学实验（KIE）相结合的研究方法,验证了缺电子Auδ+促进了速率控制步骤α-C-H键的断裂,而载体氧空位Ov活化氧气为超氧阴离子O2-。本论文工作为甘油选择性氧化反应催化剂的合理设计和制备提供了一定的理论指导。
袁紫亮[7]（2020）在《催化生物质醇制备胺类化合物的研究》文中认为随着绿色清洁的可再生生物质资源催化技术发展,生物质资源的综合利用不断提升,生产高附加值生物质衍生物成为热点研究课题。其中,使用生物质醇类化合物、羰基化合物制备的胺类化合物可广泛用于医药化工领域,因此,本论文从生物质衍生的醇类化合物出发,通过简单有效的两步转化方法,制备了应用广泛的胺类化合物。论文主要内容为:（1）制备了一类高效、高选择性和可重复使用的环境友好型铯掺杂锰氧化物催化剂（Cs/MnOx）,Cs+掺杂MnOx后,MnOx碱性增强、氧空位缺陷增加、具有更大的比表面积和更丰富的孔结构;Cs/MnOx催化剂比传统MnOx、VOx/TiO2、OMS-2催化剂催化活性更高。在温和条件下,Cs/MnOx催化剂活化分子氧（O2）将5-羟甲基糠醛（HMF）、苯甲醇、正辛醇等生物质醇氧化为2,5-二甲酰基呋喃（DFF）、苯甲醛、正辛醛等羰基化合物,产率高达87.699.1%。此外,使用Amberlyst-15和Cs/MnOx复合催化剂的组合通过“两步一锅法”选择性催化脱水果糖氧化,最终得到目标产物2,5-二甲酰基呋喃（DFF）,DFF产率为82%。（2）以邻苯二胺作为配体,制备了一种新型氮掺杂碳材料负载的Co纳米粒子催化剂（Co@NC-800）。该催化剂对各种羰基化合物的还原胺化反应具有很高的催化活性,在温和条件下,可高效、高选择性地制备胺类化合物,对HMF、糠醇、苯甲醇等生物质醇衍生的羰基化合物还原胺化为相应的伯胺,选择性良好,产率高达82.199.6%。羰基化合物还原胺化反应的动力学研究表明,以亚胺为中间体进行反应,NH3浓度的增加促进了亚胺转化为伯胺。更重要的是,所制备的Co@NC-800催化剂稳定性好,重复使用多次后,催化活性不降低。是一类高效、高选择性和可重复使用的环境友好型催化剂,具有良好工业应用前景。
黄昆涛[8]（2020）在《钴-氮-碳单原子催化剂催化典型氧化和加氢反应的机理研究》文中研究表明单原子催化剂具有独一无二的单分散结构,其金属利用率达100%,在很多反应中表现出极高的催化活性与选择性。其中,过渡金属-氮-碳单原子催化剂是一种有前景的非贵金属单原子催化剂,容易合成,成本较低,已被用于多种电催化反应与氧化和加氢等有机反应当中,表现出优异的性能,亦有大量理论计算的工作预测其能应用在更多的反应当中。但是,在电化学中,在催化剂和一氧化碳的相互作用等问题上依然存在争议;在非电化学反应中,催化剂与底物的相互作用、多底物活化机制和反应机理都尚不明确;理论研究的成果也有待实验去验证。对此,进一步的研究可为催化剂日后的设计与应用奠定基础,具有非常重要的理论和现实意义。本文以目前的研究重点——钴-氮-碳单原子催化剂为研究对象,将催化剂应用到苯甲醇选择性需氧氧化、硝基苯选择性加氢和一氧化碳氧化反应等典型氧化和加氢反应当中,系统研究了催化剂与底物的相互作用、多底物活化机制以及反应机理。本论文的主要研究内容如下:（1）将Co-NC单原子催化剂应用到苯甲醇选择性需氧氧化反应当中,发现其表现出优异的催化活性与选择性。进一步通过动力学实验和理论计算对多底物活化机制和反应机理进行研究,提出了苯甲醇通过π-π堆叠效应活化、氧气在钴位点上活化的双位点L-H反应机理,并阐述了苯甲醇和氧气在单原子位点上强烈的竞争吸附。另外,还解释了极性溶剂对催化剂的毒化作用,并从中得出催化剂失活原因,并开发出再生方法。（2）在确定Co-NC单原子催化剂的钴单原子位点为Co N4结构后,对在加氢反应中关键的氢气在Co-NC上的吸附、解离和解离进行深入研究,发现氢气可以在Co N4上吸附并均裂,生成的氢原子还能溢流到碳基底上,为加氢机理的研究提供了新的思路和实验基础。将Co-NC单原子催化剂应用到硝基苯选择性加氢反应中,结合动力学实验和Hammett研究,确定了加氢过程的决速步骤及该过程的电子效应。（3）将Co NC单原子催化剂应用到一氧化碳氧化反应当中以研究其与一氧化碳的相互作用。研究证明了Co NC单原子催化剂上CO氧化反应遵循分步机理,反应活性随温度变化呈复杂的“N”型线,这是由于动力学因素和催化剂氧吸附能力两方面的综合作用,并证明了双齿碳酸盐的积累是催化剂失活的原因。该研究验证了理论计算的预测,为日后Me-N-C催化剂在一氧化碳氧化中的应用奠定实验基础。
卢英[9]（2020）在《MnOx/ZSM-5和MnO2-CeO2/CH催化剂的二乙胺选择性氧化生成N2的研究》文中研究说明含氮有机废气（NVOCs）是一类含有-NOx、-NH2、-CONH-、-CN等基团的有机物,广泛存在于石油化工、制药业、皮革生产等行业,严重危害人体健康和生态环境。当前,NVOCs还缺乏有效的处理技术,燃烧法处理NVOCs,虽然能有效消除NVOCs,但是N元素很容易转化为NOx,后续需要增加SCR脱硝工艺处理NOx。催化燃烧技术虽然能降低NOx的生成,但是有效抑制NOx生成,提高N2选择性仍然是催化剂的核心。在本论文中,制备了MnOx/ZSM-5和MnO2-CeO2/CH（堇青石蜂窝陶瓷（ceramic honeycomb,CH））催化剂,考察了载体ZSM-5硅铝比、Mn负载量、MnO2-CeO2质量比和焙烧温度对催化剂反应性能的影响,探究Mn基催化剂用于含氮有机废气（NVOCs）催化燃烧机理。本论文具体工作如下:1.通过浸渍法制备了硅铝比18和360的ZSM-5负载MnOx催化剂,考察了MnOx/ZSM-5催化剂的二乙胺选择性氧化活性和N2选择性的影响,并对催化剂进行了BET、XRD、TPR、NH3-TPD、XPS表征。随着Mn负载量提高,MnOx/ZSM-5催化剂的二乙胺氧化活性提高,然而420 oC反应温度下N2选择性下降。相同Mn负载量的MnOx/ZSM-5（360）催化剂的二乙胺氧化活性高于MnOx/ZSM-5（18）催化剂,然而前者的N2选择性明显低于后者。表征结果发现,MnOx/ZSM-5（360）催化剂表面氧化锰的还原温度明显低于MnOx/ZSM-5（18）催化剂,而且催化剂表面具有更高的Mn原子浓度,说明MnOx更容易在ZSM-5（360）载体表面富集。MnOx/ZSM-5（360）催化剂表面只有弱酸中心,而MnOx/ZSM-5（18）催化剂表面除了弱酸中心还含有中强酸和强酸中心。因此,催化剂中MnOx容易还原和表面富集有利于二乙胺的氧化,而表面中强酸和强酸中心有利于N2的生成。2.通过浸渍法制备了硅铝比为360的ZSM-5负载MnOx催化剂,考察了不同焙烧温度对MnOx/ZSM-5催化剂的二乙胺选择性催化氧化活性和N2选择性的影响。随着催化剂焙烧温度的升高,MnOx/ZSM-5催化剂的二乙胺氧化活性降低,在T98+80 oC反应温度下N2选择性也下降。表征结果表明,随着焙烧温度提高,MnOx/ZSM-5催化剂还原能力下降,催化剂表面Mn4+物种含量减少,不利于二乙胺的氧化。而MnOx/ZSM-5催化剂表面酸中心减少,不利于N2的生成。3.采用浸渍法制备了整体式锰铈复合氧化物催化剂,考察了催化剂的二乙胺催化氧化性能。发现复合氧化物催化剂的二乙胺氧化活性明显高于单组分催化剂,当MnO2-CeO2的质量比为8:1时,催化剂的活性最高(二乙胺的T98温度最低),并且生成N2的选择性大于85%。X射线粉末衍射（XRD）表征表明,MnO2-CeO2复合氧化物催化剂主要以MnO2、CeO2物相存在。氢气程序升温还原（H2-TPR）、X射线光电子能谱（XPS）结果表明,复合氧化物催化剂上每克MnO2耗氢量高于单组份催化剂,当MnO2-CeO2质量比为4:1与8:1时,耗氢量最大。适量CeO2的添加有利于促进催化剂中Mn4+、Ce3+的存在,和提高催化剂的还原性能,是提高催化剂活性的主要原因。反应后,催化剂表面Mn4+含量增加,说明反应气氛下有利于Mn4+的形成,有利于催化活性的稳定和提高。
夏阳[10]（2020）在《CeO2基催化剂的金属-载体间相互作用调控及其CO氧化性能研究》文中认为以CeO2为载体的负载型催化剂被广泛应用到各种反应过程,例如CO低温氧化和CO选择性氧化（CO-PROX）,Pd或Cu常分别作为这两个反应的金属活性中心。一般认为,活性金属和CeO2之间会发生形貌重构和价态改变,产生金属-载体间强相互作用,得到的特殊活性位点以及协同效应是优异催化性能的关键。因此,从催化剂设计角度来说,如何调控活性金属和CeO2的界面,强化相互作用从而提高反应效果受到了越来越多的关注。另一方面,相互作用所导致的形貌重构和价态改变十分复杂。这使得研究者们在认识协同作用、确认活性物种以及阐述构效关系等方面仍然面临着巨大挑战。本文选择CeO2负载Pd或Cu的催化剂,通过改进制备方法调节活性金属和CeO2间相互作用,探究了相互作用的形成机制。并以此为基础,优化催化剂的结构,提高了催化剂的CO低温氧化和CO-PROX活性,较系统地阐明了催化剂的结构变化以及反应机理。主要内容如下:首先采用改进的反应沉积方法,合成出一系列相互作用变化的PdO/CeO2催化剂。表征发现,当CeO2具有丰富的氧空穴时,催化剂上形成了超薄纳米团簇状Pd-Ce混合氧化物。这种结构拥有特殊的Pd吸附位点和良好的氧化还原能力,是相互作用的关键。CO低温氧化反应中,CO直接吸附在Pd位点上,然后与周围的活泼氧结合生成CO2。之后,O2会迅速解离并填充结构中失去活泼氧的位置。整个过程伴随着Pd2+/Pd4+的相互转化。由于CO的吸附和O2的解离发生在不同位置,Pd-Ce混合氧化物的反应遵循非竞争性机理,拥有高活性。然而,当CeO2不具有氧空穴时,催化剂上将形成典型PdO团簇。反应时,PdO被还原为金属Pd,CO和O2竞争吸附在Pd表面并生成CO2。竞争吸附使得CO氧化过程遵循竞争性机理,PdO由此表现出低活性。不同含量的CeO2氧空穴导致形成不同比例的Pd-Ce混合氧化物和PdO,催化剂因此表现出不同程度的相互作用和催化性能。其次采用双氧水调控CeO2表面,合成出一系列相互作用变化的CuO/CeO2催化剂,用于CO选择性氧化反应。结果发现,CeO2的表面两电子氧空穴影响相互作用。首先两电子氧空穴吸附氧气形成过氧官能团O22-。CuO负载时,Cu2+填入O22-得到Cu-[O]x-Ce,O22-的额外两电子在Cu-[O]x-Ce上再分散产生成对的Cu+-Ce3+。由于界面的结构和电子性质改变,CuO和CeO2间形成了相互作用。这时的CuO团簇呈现配位不饱和的状态,氧化还原能力获得提升。当两电子氧空穴减少时,相互作用减弱,CuO的配位不饱和程度和氧化还原能力随之降低。CuO团簇的这些变化改变了催化活性。除了表面两电子氧空穴外,CeO2的表面性质还包括暴露的不同晶面。其中,CeO2的{110}和{100}晶面能诱导CuO/CeO2产生配位不饱和CuO。此时的催化剂仍有相互作用,表现出良好的催化效果。CeO2的{111}晶面则诱导CuO/CeO2产生符合化学计量数的CuO。催化剂不具备相互作用,表现出低活性。基于以上的发现,采用超声辅助的共沉淀方法,制备一系列相互作用变化的CuO/CeO2催化剂。适当的超声时间明显增加了 CeO2表面两电子氧空穴的含量。催化剂中更多的Cu-[O]x-Ce强化了相互作用,CO-PROX活性提高。机理研究发现,配位不饱和CuO中的Cu+提供了 CO的吸附位点,氧化还原能力提升得到的活泼氧迅速地将CO氧化,O2则补充进入形成新的活泼氧。整个过程伴随着Cu2+/Cu+和Ce4+/Ce3+的转化。催化剂遵循非竞争性机理,拥有良好的反应活性。催化剂的结构变化影响活泼氧的循环能力,却并不影响吸附位点Cu+的量。活性氧的循环能力和反应速率线性相关,是造成催化活性改变的关键因素之一。适当负载量的CuO配合CeO2表面两电子氧空穴才能产生最佳的活性。除了找到最佳CuO负载量外,本文进一步探究了 CuO的结构和性质。催化剂上产生了 一系列不同的Cu物种,这些物种拥有不同的氧化还原能力,并在CO-PROX反应中扮演了不同的角色。同CeO2相互作用最强的Cu-[O]x-Ce具有优良的氧化还原能力,能选择性氧化富H2条件下的CO。同CeO2相互作用较弱的无定形CuOx团簇具有较弱的氧化还原能力,会同时氧化CO和H2,极大地降低CO-PROX的选择性。同CeO2相互作用最弱的聚集态CuOx团簇具有最差的氧化还原能力,对CO和H2的反应活性都很低。这三类Cu物种的相对比例随着负载量的调整而发生变化,协同影响催化效果。
二、非贵金属催化剂上CO选择性氧化反应的研究（论文开题报告）
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、非贵金属催化剂上CO选择性氧化反应的研究（论文提纲范文）
（1）Pd-Ni双金属及MnCe复合氧化物催化5-羟甲基糠醛选择氧化合成2，5-呋喃二甲醛的构效研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 1 前言 |
| 1.1 选题背景及意义 |
| 1.2 5-HMF的简介 |
| 1.2.1 基本性质 |
| 1.2.2 5-HMF的合成 |
| 1.3 DFF的简介 |
| 1.3.1 基本性质 |
| 1.3.2 DFF的合成 |
| 1.4 研究思路及内容 |
| 1.4.1 研究思路 |
| 1.4.2 研究内容 |
| 2 实验部分 |
| 2.1 主要仪器与试剂 |
| 2.2 催化剂活性考察反应物和产物的定量分析 |
| 2.2.1 反应物和产物的定量分析 |
| 2.2.2 转化率、选择性、产率的计算 |
| 2.3 表征分析方法 |
| 2.3.1 高分辨率透射电子显微镜(HRTEM) |
| 2.3.2 X射线衍射(XRD) |
| 2.3.3 X射线光电子能谱(XPS) |
| 2.3.4 N_2-吸附脱附(N_2 adsorption-desorption) |
| 2.3.5 氢气程序升温还原(H_2-TPR) |
| 2.3.6 氧气程序升温脱附(O_2-TPD) |
| 3 Pd,Ni双单原子催化剂催化HMF氧化制备DFF研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 PdNi-MnO_2催化剂的制备 |
| 3.2.2 PdNi-MnO_2催化剂的催化性能测试 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 PdNi-MnO_2催化剂的形貌分析 |
| 3.3.2 PdNi-MnO_2催化剂的XRD分析 |
| 3.3.3 PdNi-MnO_2催化剂的XPS分析 |
| 3.3.4 PdNi-MnO_2催化剂的H_2-TPR分析和O_2-TPD分析 |
| 3.3.5 不同摩尔比的Pd/Ni催化剂对选择性氧化HMF为DFF的影响 |
| 3.3.6 溶剂对PdNi-MnO_2催化剂选择性氧化HMF为DFF的影响 |
| 3.3.7 PdNi-MnO_2催化剂选择性氧化HMF为 DFF的工艺考察 |
| 3.3.8 PdNi-MnO_2催化剂的稳定性考察 |
| 3.3.9 PdNi-MnO_2催化剂的动力学研究 |
| 3.4 本章小结 |
| 4 MnCeO_x复合氧化物催化氧化HMF制备DFF的性能研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 MnCeO_x催化剂的制备 |
| 4.2.2 MnCeO_x催化剂的催化性能测试 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 MnCeO_x催化剂的XRD分析 |
| 4.3.2 MnCeO_x催化剂的N_2吸附脱附分析 |
| 4.3.3 MnCeO_x催化剂的热重分析 |
| 4.3.4 MnCeO_x催化剂的XPS分析 |
| 4.3.5 MnCeO_x催化剂的O_2-TPD分析 |
| 4.3.6 制备方法对MnCeO_x催化剂选择性氧化HMF为 DFF的影响 |
| 4.3.7 溶剂对MnCeO_x催化剂选择性氧化HMF为 DFF的影响 |
| 4.3.8 反应条件对于MnCeO_x催化剂选择性氧化HMF为 DFF的影响 |
| 4.3.9 5-HMF选择性氧化的动力学研究 |
| 4.3.10 稳定性研究 |
| 4.3.11 本章小结 |
| 5 结论与展望 |
| 5.1 结论 |
| 5.2 创新点 |
| 5.3 工作展望 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士学位期间发表论文及科研成果 |
| 致谢 |
（2）改性CeTi金属氧化物及类水滑石催化氧化5-羟甲基糠醛性能研究（论文提纲范文）
| 符号说明 |
| 中文摘要 |
| Abstract |
| 1 引言 |
| 1.1 5-羟甲基糠醛的性质、制备和应用 |
| 1.1.1 5-羟甲基糠醛的性质 |
| 1.1.2 5-羟甲基糠醛的制备方法 |
| 1.2 5-羟甲基糠醛催化氧化研究进展 |
| 1.2.1 5-羟甲基糠醛催化氧化的氧化剂种类 |
| 1.2.2 5-羟甲基糠醛催化氧化生成5-羟甲基-2-呋喃甲酸的研究进展 |
| 1.2.2.1 5-羟甲基-2-呋喃甲酸的结构及性质 |
| 1.2.2.2 催化剂种类 |
| 1.2.3 5-羟甲基糠醛催化氧化生成2,5-呋喃二甲酸的研究进展 |
| 1.2.3.1 2,5-呋喃二甲酸的性质 |
| 1.2.3.2 催化剂种类 |
| 1.2.4 5-羟甲基糠醛催化氧化反应途径 |
| 1.3 金属氧化物催化剂 |
| 1.3.1 CeO_2的结构与性质 |
| 1.3.2 TiO_2的结构、性质 |
| 1.4 N/C掺杂材料的结构和性质 |
| 1.5 类水滑石 |
| 1.5.1 类水滑石的结构 |
| 1.5.2 类水滑石的性质及应用 |
| 1.6 本课题的提出及研究内容 |
| 2 材料与方法 |
| 2.1 实验试剂与仪器 |
| 2.1.1 试剂 |
| 2.1.2 仪器 |
| 2.2 催化剂的制备、表征及催化反应 |
| 2.2.1 D-CeO_2@N/C@TiO_2催化剂样品的制备 |
| 2.2.2 类水滑石催化剂的制备 |
| 2.3 载体及催化剂的表征 |
| 2.4 5-羟甲基糠醛催化氧化的实验方法 |
| 2.5 高效液相色谱分析 |
| 3 结果与分析 |
| 3.1 D-CeO_2@N/C@TiO_2催化HMF氧化性能研究 |
| 3.1.1 催化剂及催化剂前驱体的表征 |
| 3.1.2 反应结果及结果分析 |
| 3.1.2.1 不同催化剂催化5-羟甲基糠醛选择性氧化性能的研究 |
| 3.1.2.2 催化实验反应条件优化 |
| 3.1.2.3 催化剂的重复性实验探究 |
| 3.2 类水滑石催化剂催化HMF选择性氧化性能的研究 |
| 3.2.1 不同类水滑石催化性能研究 |
| 3.2.2 H_2O_2作为氧化剂时CuCo-LDH催化HMF选择性氧化性能研究 |
| 4 讨论 |
| 4.1 D-CeO_2@N/C@TiO_2催化剂样品催化HMF选择性氧化性能的研究 |
| 4.2 类水滑石催化剂催化HMF选择性氧化性能的研究 |
| 5 结论 |
| 5.1 D-CeO_2@N/C@TiO_2催化HMF选择性氧化性能的研究 |
| 5.2 类水滑石催化剂催化HMF选择性氧化性能的研究 |
| 6 创新之处 |
| 7 参考文献 |
| 8 致谢 |
| 9 攻读硕士学位期间论文发表情况 |
（3）选择性氧化HMF（论文提纲范文）
| Contents |
| 1 引言 |
| 2 HMF概述 |
| 2.1 HMF的性质 |
| 2.2 HMF催化氧化的反应路径 |
| 3 HMF的选择氧化研究 |
| 3.1 热催化选择性氧化HMF |
| 3.1.1 贵金属类催化剂 |
| (1)含Ru催化剂 |
| (2)含Pt、Pd、Au、Rh等其他催化剂 |
| 3.1.2 非贵金属类催化剂 |
| (1)含Mn催化剂 |
| 掺杂微量元素的含Mn催化剂 |
| 多金属复合的含Mn催化剂 |
| (2)含V、Ti、Cu等其他催化剂 |
| 3.2 光催化选择性氧化HMF |
| 4 以HMF为中间体的生物质氧化反应 |
| 5 结论与展望 |
（4）高效双功能ASC催化剂的涂层结构设计、作用机理及应用性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 专业术语索引 |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 我国重型柴油车排放法规的现状 |
| 1.1.1 重型柴油车排放法规实施进程 |
| 1.1.2 重型柴油车国六排放法规的主要变化 |
| 1.1.3 国六排放法规对后处理催化剂提出的挑战 |
| 1.2 柴油车尾气NH_3的形成及控制技术 |
| 1.2.1 柴油车尾气NH_3的生成路径 |
| 1.2.2 柴油机NH_3泄露控制技术 |
| 1.3 ASC催化剂的研究进展 |
| 1.3.1 贵金属ASC催化剂 |
| 1.3.2 非贵金属ASC催化剂 |
| 1.3.3 贵金属-非贵金属复合催化剂 |
| 1.3.4 双功能整体式ASC催化剂 |
| 1.4 ASC催化剂抗老化研究 |
| 1.5 ASC催化剂反应机理研究 |
| 1.6 论文研究的意义及内容 |
| 1.6.1 课题的提出及意义 |
| 1.6.2 主要研究内容 |
| 第二章 原料与实验方法 |
| 2.1 试验原料与仪器 |
| 2.2 粉体催化剂的制备 |
| 2.2.1 Pt/Al_2O_3粉体催化剂 |
| 2.2.2 Cu-SSZ-13粉体催化剂 |
| 2.3 整体式催化剂的制备 |
| 2.3.1 单一催化剂的制备 |
| 2.3.2 双功能催化剂的制备 |
| 2.3.3 热老化态整体催化剂 |
| 2.3.4 粉末热老化态催化剂制备 |
| 2.4 催化剂的表征 |
| 2.4.1 比表面积及孔结构测试 |
| 2.4.2 氨气吸脱附测试 |
| 2.4.3 H_2程序升温还原测试 |
| 2.4.4 物相结构分析 |
| 2.4.5 表面元素价态分析 |
| 2.4.6 高分辨透射电镜 |
| 2.4.7 电子探针波谱分析仪 |
| 2.5 NH_3-SCO反应性能试验 |
| 2.5.1 试验装置和试验方法 |
| 2.5.2 性能指标及计算方法 |
| 2.6 整机排放性能试验 |
| 2.6.1 试验装置 |
| 2.6.2 试验方法 |
| 第三章 催化剂结构设计及NH_3-SCO反应活性研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 双功能催化剂涂层结构设计 |
| 3.3 新鲜态催化剂NH_3-SCO反应性能研究 |
| 3.3.1 NH_3氧化效率 |
| 3.3.2 NOx和N_2O副产物 |
| 3.3.3 N_2选择性 |
| 3.4 热老化态催化剂NH_3-SCO反应性能研究 |
| 3.4.1 NH_3转化效率 |
| 3.4.2 NOx和N_2O副产物生成 |
| 3.4.3 N_2选择性 |
| 3.5 SCR-Cu催化剂的SCR性能研究 |
| 3.6 本章小结 |
| 第四章 NH_3-SCO选择性氧化反应机制研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 测试方法研究 |
| 4.2.1 测试工况及反应气 |
| 4.2.2 测试方法与数据处理 |
| 4.3 SCR-Cu催化剂的反应机制研究 |
| 4.3.1 工况I-NH_3存储吸附特性 |
| 4.3.2 工况II-NO+O_2气氛下的反应行为 |
| 4.3.3 工况III-NH_3+O_2气氛下的反应行为 |
| 4.3.4 工况IV-NH_3+NO+O_2气氛下的反应行为 |
| 4.3.5 工况V-NH_3+NO+NO_2+O_2气氛下的反应行为 |
| 4.3.6 NH_3-SCO反应路径研究 |
| 4.4 PGM-Pt催化剂的反应机制研究 |
| 4.4.1 工况I-NH_3存储吸附特性 |
| 4.4.2 工况II-NO+O_2气氛下的反应行为 |
| 4.4.3 工况III-NH_3+O_2气氛下的反应行为 |
| 4.4.4 工况IV-NH_3+O_2+NO气氛下的反应行为 |
| 4.4.5 工况V-NH_3+O_2+NO+NO_2气氛下的反应行为 |
| 4.4.6 NH_3-SCO反应路径研究 |
| 4.5 双功能ASC催化剂的NH_3-SCO反应机制研究 |
| 4.5.1 双层-分层结构催化剂 |
| 4.5.2 混涂-单层结构催化剂 |
| 4.5.3 复合-双层结构催化剂 |
| 4.6 热力学计算与分析 |
| 4.6.1 热力学计算方法 |
| 4.6.2 反应可行性分析 |
| 4.7 本章小结 |
| 第五章 催化剂的热老化作用机制研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 热老化对催化剂的涂层材料物化特性和分布的影响研究 |
| 5.3 SCR-Cu催化剂的热老化机理研究 |
| 5.3.1 热老化对Cu-SSZ-13结构的影响 |
| 5.3.2 热老化对Cu-SSZ-13表面酸性的影响 |
| 5.3.3 热老化对Cu-SSZ-13Cu物种的影响 |
| 5.4 PGM-Pt催化剂热老化机理研究 |
| 5.4.1 热老化对Pt/Al_2O_3孔结构的影响 |
| 5.4.2 热老化对Pt/Al_2O_3表面形貌的影响 |
| 5.4.3 热老化对涂层材料分布的影响 |
| 5.5 双功能ASC催化剂的热老化机制研究 |
| 5.5.1 ASC-M催化剂热老化机制研究 |
| 5.5.2 ASC-D催化剂热老化机制研究 |
| 5.5.3 ASC-MD催化剂热老化机制研究 |
| 5.6 本章小结 |
| 第六章 整机应用性能研究 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 催化系统在不同温度和氨氮比时的NH_3泄露量 |
| 6.3 新鲜态催化系统的整机排放性能 |
| 6.3.1 WHSC稳态工况排放 |
| 6.3.2 WHTC瞬态工况排放 |
| 6.4 老化态催化系统的整机排放性能 |
| 6.4.1 WHSC稳态工况排放 |
| 6.4.2 WHTC瞬态工况排放 |
| 6.5 本章小结 |
| 第七章 结论及创新点 |
| 7.1 结论 |
| 7.2 创新点 |
| 7.3 研究展望 |
| 致谢 |
| 参考文献 |
| 附录 攻读博士期间主要学术成果与学术经历 |
| 附录1 发表论文 |
| 附录2 标准 |
| 附录3 专利 |
| 附录4 获奖及荣誉 |
| 附录5 承担项目 |
| 附录6 参加的学术会议 |
（5）二维改性MXenes催化活化小分子的多尺度模拟研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 析氢及甲烷转化研究现状 |
| 1.1.1 析氢反应 |
| 1.1.2 甲烷转化典型方式 |
| 1.1.3 甲烷直接转化制甲醇反应 |
| 1.2 二维材料在析氢反应的研究进展 |
| 1.3 二维材料在甲烷转化反应的研究进展 |
| 1.4 析氢反应机理的多尺度模拟 |
| 1.4.1 多尺度模拟介绍 |
| 1.4.2 密度泛函理论研究 |
| 1.4.3 机器学习研究 |
| 1.5 甲烷转化反应的密度泛函理论研究 |
| 1.6 论文的研究意义和研究内容 |
| 第二章 理论基础及计算细节 |
| 2.1 密度泛函理论 |
| 2.1.1 绝热近似和单电子近似 |
| 2.1.2 Hohenberg-Kohn定理 |
| 2.1.3 Kohn-Sham方程 |
| 2.1.4 交换相关泛函 |
| 2.2 机器学习算法 |
| 2.2.1 Elman神经网络算法 |
| 2.2.2 最小绝对收缩和选择算法 |
| 2.2.3 内核岭回归算法 |
| 2.2.4 支持向量机算法 |
| 2.2.5 随机森林算法 |
| 2.3 软件包介绍 |
| 2.3.1 VASP软件 |
| 2.3.2 MATLAB软件 |
| 第三章 机器学习加速二维MXenes析氢催化剂的高通量筛选 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 计算方法 |
| 3.2.1 DFT计算方法 |
| 3.2.2 机器学习方法 |
| 3.3 数据集建立 |
| 3.3.1 计算模型建立 |
| 3.3.2 析氢描述符搜寻 |
| 3.4 特征值选取和数据预处理 |
| 3.5 机器学习模型预测 |
| 3.5.1 机器学习模型建立 |
| 3.5.2 机器学习模型对新材料性能预测 |
| 3.6 析氢催化剂的氢覆盖度影响 |
| 3.7 本章小结 |
| 第四章 机器学习加速单原子掺杂二维MBenes析氢催化剂的高通量筛选 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 计算方法 |
| 4.2.1 DFT计算方法 |
| 4.2.2 机器学习方法 |
| 4.2.3 Bader电荷描述符定义 |
| 4.3 数据集建立 |
| 4.3.1 计算模型建立 |
| 4.3.2 复合描述符相关公式建立 |
| 4.3.3 单原子掺杂对MBenes材料析氢性能影响 |
| 4.4 特征值选取 |
| 4.5 机器学习模型预测 |
| 4.5.1 机器学习模型建立 |
| 4.5.2 机器学习模型对新材料性能预测 |
| 4.6 本章小结 |
| 第五章 基于密度泛函理论对Pd_2/Mo_2CO_2 上甲烷转化甲醇反应的机理研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 计算方法 |
| 5.3 计算模型建立 |
| 5.4 反应物分子在催化剂表面上吸附行为 |
| 5.4.1 CH_4在Pd1/Mo_2CO_2和Pd_2/Mo_2CO_2 上吸附 |
| 5.4.2 CH_4和O2在Pd1/Mo_2CO_2和Pd_2/Mo_2CO_2 上共吸附 |
| 5.5 甲烷选择性氧化为甲醇的反应路径分析 |
| 5.5.1 CH_4和O2在Pd_2/Mo_2CO_2 上生成CH_3OH |
| 5.5.2 CH_4 和残留O*在Pd_2/Mo_2CO_2 上生成CH3OH |
| 5.6 本章小结 |
| 第六章 结论与展望 |
| 6.1 结论 |
| 6.2 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 作者简介 |
| 1 作者简历 |
| 2 攻读博士学位期间发表的学术论文 |
| 学位论文数据集 |
（6）水滑石基负载型金催化剂的制备及其对甘油选择性氧化反应的催化性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 甘油氧化的研究背景 |
| 1.1.1 生物质柴油发展现状 |
| 1.1.2 甘油的性质及主要研究方向 |
| 1.2 甘油选择性氧化制备甘油酸的研究 |
| 1.2.1 甘油酸的性质、应用和生产 |
| 1.2.2 甘油氧化催化剂研究进展 |
| 1.3 LDHs概述及在催化领域的应用 |
| 1.3.1 LDHs的概述 |
| 1.3.2 LDHs材料在催化领域的应用 |
| 1.4 本论文研究内容、目的及意义 |
| 1.4.1 研究内容 |
| 1.4.2 研究目的及意义 |
| 第二章 复合金属氧化物负载型金催化剂Au/MMO的制备及其催化甘油液相氧化性能的研究 |
| 2.1 前言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 实验材料 |
| 2.2.2 催化剂的制备 |
| 2.2.3 催化剂的表征 |
| 2.2.4 催化剂性能评价 |
| 2.2.5 反应产物分析 |
| 2.3 结果与讨论 |
| 2.3.1 催化剂的结构形貌表征 |
| 2.3.2 催化剂性能评价 |
| 2.3.3 催化剂的活性金属结构研究 |
| 2.4 本章小结 |
| 第三章 Au/Ni_3Al-MMO催化甘油选择性氧化反应构效关系的研究 |
| 3.1 前言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 实验材料 |
| 3.2.2 催化剂的制备 |
| 3.2.3 催化剂的表征 |
| 3.2.4 催化剂性能评价 |
| 3.2.5 反应产物分析 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 催化剂结构表征 |
| 3.3.2 催化剂构效关系研究 |
| 3.3.3 甘油氧化反应机理 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 结论 |
| 本论文创新点 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 研究成果及发表的学术论文 |
| 作者和导师简介 |
| 附件 |
（7）催化生物质醇制备胺类化合物的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 生物质资源催化转化概述 |
| 1.2.1 生物质资源简介 |
| 1.2.2 生物质醇简介 |
| 1.2.2.1 脂肪醇简介 |
| 1.2.2.2 苯甲醇简介及生物质衍生研究 |
| 1.2.2.3 5-羟甲基糠醛（HMF）简介 |
| 1.3 胺类化合物研究概述 |
| 1.3.1 胺类化合物的性质及应用 |
| 1.3.2 催化制备胺类化合物 |
| 1.3.2.1 硝基苯还原制备胺类化合物 |
| 1.3.2.2 腈类化合物还原制备胺类化合物 |
| 1.3.2.3 羰基化合物还原制备胺类化合物研究进展 |
| 1.4 醇类化合物选择性制备胺类化合物研究 |
| 1.4.1 醇催化胺化可能的方法 |
| 1.4.2 醇催化胺化反应研究进展 |
| 1.5 课题研究的主要内容及意义 |
| 1.5.1 课题研究的主要内容 |
| 1.5.2 课题研究意义 |
| 第二章 铯掺杂锰氧化物催化剂催化生物质醇氧化为羰基化合物 |
| 2.1 前言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 化学试剂及原料 |
| 2.2.2 实验仪器设备 |
| 2.2.3 催化剂制备方法 |
| 2.2.3.1 铯掺杂锰氧化物催化剂（Cs/MnO_x）制备 |
| 2.2.3.2 锰氧化物（MnO_x）催化剂制备 |
| 2.2.4 催化剂表征仪器及方法 |
| 2.2.4.1 X射线粉末衍射仪（XRD）表征 |
| 2.2.4.2 N_2物理吸附-脱附表征 |
| 2.2.4.3 透射电子显微镜（TEM） |
| 2.2.4.4 扫描电子显微镜（SEM）表征 |
| 2.2.4.5 X射线光电子能谱仪（XPS）表征 |
| 2.2.5 实验方法 |
| 2.2.5.1 醇氧化的一般方法 |
| 2.2.5.2 一锅法将果糖转化为DFF的方法 |
| 2.2.5.3 催化剂循环实验方法 |
| 2.2.5.4 分析方法 |
| 2.3 催化剂表征 |
| 2.3.1 X射线粉末衍射（XRD）表征 |
| 2.3.2 N_2物理吸附-脱附表征 |
| 2.3.3 透射电子显微镜（TEM）表征 |
| 2.3.4 扫描电子显微镜（SEM）表征 |
| 2.3.5 X射线光电子能谱（XPS）表征 |
| 2.4 结果讨论 |
| 2.4.1 不同溶剂中HMF催化氧化 |
| 2.4.2 催化剂用量对HMF催化氧化的影响 |
| 2.4.3 不同反应时间对HMF催化氧化的影响 |
| 2.4.4 不同反应温度对HMF催化氧化的影响 |
| 2.4.5 底物拓展 |
| 2.4.6 HMF氧化的动力学和机理分析 |
| 2.4.7 Cs/MnO_x催化剂一锅法催化果糖制备DFF |
| 2.4.8 催化剂回收实验 |
| 2.5 本章小结 |
| 第三章 氮掺杂碳材料负载Co催化剂催化羰基化合物制备胺类化合物 |
| 3.1 前言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 化学试剂及原料 |
| 3.2.2 实验仪器设备 |
| 3.2.3 催化剂制备方法 |
| 3.2.3.1 氮掺杂碳材料负载Co纳米粒子催化剂制备 |
| 3.2.3.2 作为对比的催化剂制备 |
| 3.2.3.3 催化剂制备过程中加入NaHCO_3原理 |
| 3.2.4 催化剂表征设备及方法 |
| 3.2.4.1 与第二章相同表征设备及方法 |
| 3.2.4.2 N_2物理吸附-脱附表征 |
| 3.2.4.3 激光微拉曼光谱表征 |
| 3.2.4.4 电感耦合等离子体原子发射光谱法（ICP-AES）表征 |
| 3.2.5 实验方法 |
| 3.2.5.1 羰基化合物还原胺化一般方法 |
| 3.2.5.2 催化剂循环实验方法 |
| 3.2.5.3 分析方法 |
| 3.3 催化剂表征 |
| 3.3.1 电感耦合等离子体原子发射光谱法（ICP-AES）表征 |
| 3.3.2 N_2物理吸附-脱附表征 |
| 3.3.3 透射电子显微镜（TEM）表征 |
| 3.3.4 X射线粉末衍射（XRD）表征 |
| 3.3.5 拉曼（Raman）光谱表征 |
| 3.3.6 X射线光电子能谱（XPS）表征 |
| 3.4 结果讨论 |
| 3.4.1 不同催化剂对苯甲醛还原胺化的影响 |
| 3.4.2 不同溶剂对催化苯甲醛还原胺化的影响 |
| 3.4.3 氨水量对催化苯甲醛还原胺化的影响 |
| 3.4.4 H_2压力对催化苯甲醛还原胺化的影响 |
| 3.4.5 反应温度对催化苯甲醛还原胺化的影响 |
| 3.4.6 苯甲醛还原胺化的时间曲线与反应路径研究 |
| 3.4.7 底物拓展 |
| 3.4.8 催化剂性能比较 |
| 3.4.9 催化剂回收实验 |
| 3.5 本章小结 |
| 结论 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 附录 A：攻读学位期间所发表的学术论文和成果 |
（8）钴-氮-碳单原子催化剂催化典型氧化和加氢反应的机理研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 单原子催化剂简介 |
| 1.3 贵金属单原子催化剂 |
| 1.3.1 贵金属单原子催化剂的合成 |
| 1.3.2 贵金属单原子催化剂的应用进展 |
| 1.4 过渡金属-氮-碳单原子催化剂 |
| 1.4.1 过渡金属-氮-碳单原子催化剂的合成 |
| 1.4.2 过渡金属-氮-碳单原子催化剂在电催化中的应用 |
| 1.4.3 过渡金属-氮-碳单原子催化剂在有机合成中的应用 |
| 1.4.4 过渡金属-氮-碳单原子催化剂的活性位结构 |
| 1.4.5 过渡金属-氮-碳单原子催化剂催化反应机理探索 |
| 1.5 其它过渡金属原子催化剂 |
| 1.6 本论文的研究思路和主要内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验材料和仪器 |
| 2.1.1 实验材料 |
| 2.1.2 实验气体 |
| 2.1.3 实验仪器 |
| 2.2 催化剂表征 |
| 2.2.1 透射电镜(Transmission Electron Microscope,TEM) |
| 2.2.2 球差矫正扫描透射电镜(Spherical-aberration-corrected Scanning Transmission Electron Microscope,AC-STEM) |
| 2.2.3 X-射线衍射(XRD) |
| 2.2.4 N_2吸脱附等温仪与孔径分布分析 |
| 2.2.5 原子吸收光谱仪(Atomic Absorption Spectrometer,AAS) |
| 2.2.6 元素分析仪(Elemental Analyzer) |
| 2.2.7 X-射线光电子能谱(XPS) |
| 2.2.8 X射线吸收光谱(X-ray absorption spectroscopy,XAS) |
| 2.2.9 电子探针显微分析(EPMA) |
| 2.2.10 程序升温技术表征(TP) |
| 2.2.11 拉曼光谱测试(RAMAN) |
| 2.2.12 电子顺磁共振波谱仪(Electron Paramagnetic Resonance,EPR) |
| 2.2.13 原位傅里叶透射红外(In situ FTIR) |
| 2.2.14 热重分析(Thermogravimetric analysis,TGA) |
| 2.3 催化剂评价 |
| 2.3.1 液相反应 |
| 2.3.2 气相反应 |
| 2.4 理论计算 |
| 第三章 单原子催化剂上的竞争吸附:CoNC催化剂催化醇需氧氧化机理研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验 |
| 3.2.1 材料 |
| 3.2.2 CoNC催化剂制备 |
| 3.2.3 苯甲醇需氧氧化性能评价 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 CoNC单原子催化剂的制备 |
| 3.3.2 CoNC催化剂催化苯甲醇氧化反应 |
| 3.3.3 反应动力学与反应机理 |
| 3.3.4 对CoNC单原子催化剂性质的讨论 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 单原子催化剂上的氢气吸附、解离与溢流:CoNC催化硝基苯选择性加氢 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验 |
| 4.2.1 催化剂制备 |
| 4.2.2 硝基苯加氢性能评价 |
| 4.3 CoNC催化剂活性位结构确定 |
| 4.4 氢气在CoNC催化剂上的吸附和活化行为 |
| 4.4.1 氢气在CoNC催化剂上的吸附 |
| 4.4.2 氢气在CoNC催化剂上的解离 |
| 4.4.3 氢气在CoNC催化剂上的溢流 |
| 4.5 CoNC上硝基苯选择性加氢性能与加氢机理研究 |
| 4.5.1 CoNC上芳硝基化合物加氢性能 |
| 4.5.2 CoNC上硝基苯加氢动力学研究 |
| 4.6 本章小结 |
| 第五章 CoNC单原子催化剂在一氧化碳氧化反应中的应用及机理研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验 |
| 5.2.1 催化剂制备条件的优化 |
| 5.2.2 反应活性评价 |
| 5.2.3 CO、O_2脉冲滴定实验 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 一氧化碳氧化性能评价 |
| 5.3.2 一氧化碳和氧气在催化剂上的吸附 |
| 5.3.3 一氧化碳氧化反应机理和失活机理 |
| 5.3.4 CoNC催化剂上一氧化碳氧化动力学 |
| 5.4 本章小结 |
| 结论 |
| 参考文献 |
| 攻读博士学位期间取得的研究成果 |
| 致谢 |
| 附件 |
（9）MnOx/ZSM-5和MnO2-CeO2/CH催化剂的二乙胺选择性氧化生成N2的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 前言 |
| 1.2 NVOCs催化剂载体 |
| 1.2.1 催化剂载体 |
| 1.2.2 整体式催化剂载体 |
| 1.3 NVOCs选择性氧化催化剂 |
| 1.3.1 贵金属催化剂 |
| 1.3.2 过渡金属氧化物催化剂 |
| 1.3.3 稀土复合氧化物催化剂 |
| 1.4 存在的问题 |
| 1.5 课题研究意义与内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 化学试剂、实验仪器和催化剂的制备 |
| 2.1.1 化学试剂 |
| 2.1.2 实验装置及性能测试仪器 |
| 2.1.3 催化剂的制备 |
| 2.2 催化剂的表征 |
| 2.2.1 X-射线粉末衍射(XRD) |
| 2.2.2 比表面积测定(BET) |
| 2.2.3 程序升温还原(H_2-TPR) |
| 2.2.4 NH_3 程序升温脱附(NH_3-TPD) |
| 2.2.5 X射线光电子能谱表征(XPS) |
| 2.3 催化剂的性能评价 |
| 第三章 MnO_x/ZSM-5 化剂的二乙胺选择性氧化生成N_2性能的研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 催化剂的制备 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 MnO_x/ZSM-5催化剂对二乙胺选择性催化氧化性能 |
| 3.3.2 MnO_x/ZSM-5催化剂的物相结构 |
| 3.3.3 MnO_x/ZSM-5催化剂的表面酸性 |
| 3.3.4 MnO_x/ZSM-5催化剂的还原性能 |
| 3.3.5 MnO_x/ZSM-5催化剂表面Mn物种的XPS分析 |
| 3.3.6 MnO_x/ZSM-5催化剂上二乙胺氧化的机理 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 焙烧温度对MnO_x/ZSM-5催化剂催化二乙胺反应性能的影响 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 催化剂的制备 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 催化剂对二乙胺选择性催化氧化性能 |
| 4.3.2 不同焙烧温度MnO_x/ZSM-5催化剂的物相结构及比表面积 |
| 4.3.3 不同焙烧温度MnO_x/ZSM-5催化剂的表面酸性 |
| 4.3.4 不同焙烧温度MnO_x/ZSM-5催化剂的还原性能 |
| 4.3.5 不同焙烧温度MnO_x/ZSM-5催化剂表面Mn物种的XPS分析 |
| 4.4 本章小结 |
| 第五章 整体式锰铈复合催化剂的二乙胺催化氧化性能 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 催化剂的制备 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 MnO_2-CeO_2/CH催化剂的二乙胺催化氧化性能 |
| 5.3.2 MnO_2-CeO_2催化剂的物相分析 |
| 5.3.3 MnO_2-CeO_2催化剂的表面分析 |
| 5.3.4 MnO_2-CeO_2催化剂的还原性能 |
| 5.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 作者简介及攻读学位期间取得的研究成果 |
| 致谢 |
（10）CeO2基催化剂的金属-载体间相互作用调控及其CO氧化性能研究（论文提纲范文）
| 致谢 |
| 摘要 |
| Abstract |
| 1 绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 立题依据 |
| 1.3 研究目标和内容 |
| 参考文献 |
| 2 文献综述 |
| 2.1 CeO_2基催化剂的基本概况 |
| 2.1.1 CeO_2的结构和性质 |
| 2.1.2 CeO_2基催化剂的结构和性质 |
| 2.2 CeO_2基催化剂的应用以及反应机理 |
| 2.2.1 CeO_2基贵金属催化剂的应用以及反应机理 |
| 2.2.2 CeO_2基非贵金属催化剂的应用以及反应机理 |
| 2.3 CeO_2基催化剂中金属-载体相互作用的调节 |
| 2.3.1 金属-载体界面的面积调节 |
| 2.3.2 CeO_2表面结构的调节 |
| 2.4 小结 |
| 参考文献 |
| 3 实验部分 |
| 3.1 实验仪器和原料 |
| 3.1.1 实验仪器 |
| 3.1.2 实验原料 |
| 3.2 催化剂制备 |
| 3.2.1 PdO/CeO_2催化剂的制备 |
| 3.2.2 H2O_2调控CeO_2表面制备CuO/CeO_2催化剂 |
| 3.2.3 超声辅助沉积法制备CuO/CeO_2催化剂 |
| 3.2.4 不同负载量的CuO/CeO_2催化剂的制备 |
| 3.3 催化剂的考评 |
| 3.4 催化剂的表征方法 |
| 3.4.1 分散度(CO-脉冲滴定法和N_2O滴定法) |
| 3.4.2 电感耦合等离子体发射光谱(inductively coupled plasma atomic emissionspectroscopy, ICP-OES) |
| 3.4.3 比表面以及孔结构(N_2吸脱附曲线) |
| 3.4.4 X射线粉末衍射(X-ray difffraction,XRD) |
| 3.4.5 扫描透射电子显微镜(scanning transmission electron microscope,STEM) |
| 3.4.6 透射电子显微镜(transmissior electron microscope,TEM) |
| 3.4.7 X射线光电子能谱(X-ray photoelectron spectroscopy, XPS) |
| 3.4.8 拉曼光谱(Raman spectra) |
| 3.4.9 H_2程序升温还原(H_2 temperature program reduction,H_2-TPR) |
| 3.4.10 CO程序升温还原(CO temperature program reduction,CO-TPR) |
| 3.4.11 H_2和CO程序升温还原-氧化-再升温还原 |
| 3.4.12 O_2-CO顺序脉冲 |
| 3.4.13 O_2脉冲 |
| 3.4.14 原位漫反射红外傅立叶变换光谱(In situ Fourier transform infrared spectra,Insitu DRIFTS) |
| 3.4.15 X射线精细结构光谱(X-ray absorption fine structure,XAFS) |
| 3.4.16 密度泛函理论计算(DFT) |
| 4 反应沉积法制备PdO/CeO_2催化剂及其CO低温氧化性能 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 结果与讨论 |
| 4.2.1 催化剂的活性考评 |
| 4.2.2 催化剂的结构特征 |
| 4.2.3 催化剂的氧化还原性能 |
| 4.2.4 催化剂的稳定性 |
| 4.2.5 不同Pd物种的反应机理 |
| 4.3 小结 |
| 参考文献 |
| 5 双氧水调控CeO_2的表面性质及CuO/CeO_2催化剂的CO选择性氧化性能 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 CeO_2表面氧空穴对结构和催化活性的影响 |
| 5.2.1 催化剂的活性考评 |
| 5.2.2 催化剂的结构特征 |
| 5.2.3 催化剂的氧化还原性能 |
| 5.2.4 表面两电子氧空穴对金属-载体相互作用的影响 |
| 5.3 CeO_2表面氧空穴以及晶面对结构和催化活性的协同影响 |
| 5.3.1 催化剂的活性考评 |
| 5.3.2 催化剂的结构特征 |
| 5.3.3 催化剂的氧化还原性能 |
| 5.4 小结 |
| 参考文献 |
| 6 超声辅助沉淀法促进CuO/CeO_2催化剂的CO选择性氧化性能 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 结果与讨论 |
| 6.2.1 催化剂的活性考评 |
| 6.2.2 催化剂的结构特征 |
| 6.2.3 催化剂的吸附位点 |
| 6.2.4 催化剂的氧化还原性能 |
| 6.2.5 催化剂的反应机理 |
| 6.3 小结 |
| 参考文献 |
| 7 CuO/CeO_2中铜物种的变化及其对CO选择性氧化的影响 |
| 7.1 引言 |
| 7.2 结果与讨论 |
| 7.2.1 催化剂的活性考评 |
| 7.2.2 催化剂的结构特征 |
| 7.2.3 催化剂的氧化还原性能 |
| 7.2.4 不同Cu物种在CO-PROX反应中的作用 |
| 7.3 小结 |
| 参考文献 |
| 8 总结与展望 |
| 8.1 总结 |
| 8.2 主要创新点 |
| 8.3 展望 |
| 作者简介 |
| 攻读博士期间学术成果 |
四、非贵金属催化剂上CO选择性氧化反应的研究（论文参考文献）
- [1]Pd-Ni双金属及MnCe复合氧化物催化5-羟甲基糠醛选择氧化合成2，5-呋喃二甲醛的构效研究[D]. 刘长炆. 西华大学, 2021(02)
- [2]改性CeTi金属氧化物及类水滑石催化氧化5-羟甲基糠醛性能研究[D]. 宋勇. 山东农业大学, 2021(01)
- [3]选择性氧化HMF[J]. 程丽丽,章赟,朱烨坤,吴瑛. 化学进展, 2021(02)
- [4]高效双功能ASC催化剂的涂层结构设计、作用机理及应用性能研究[D]. 常仕英. 昆明理工大学, 2020(05)
- [5]二维改性MXenes催化活化小分子的多尺度模拟研究[D]. 孙翔. 浙江工业大学, 2020(02)
- [6]水滑石基负载型金催化剂的制备及其对甘油选择性氧化反应的催化性能研究[D]. 李晓林. 北京化工大学, 2020(02)
- [7]催化生物质醇制备胺类化合物的研究[D]. 袁紫亮. 中南民族大学, 2020(07)
- [8]钴-氮-碳单原子催化剂催化典型氧化和加氢反应的机理研究[D]. 黄昆涛. 华南理工大学, 2020(01)
- [9]MnOx/ZSM-5和MnO2-CeO2/CH催化剂的二乙胺选择性氧化生成N2的研究[D]. 卢英. 浙江师范大学, 2020(01)
- [10]CeO2基催化剂的金属-载体间相互作用调控及其CO氧化性能研究[D]. 夏阳. 浙江大学, 2020