一、A Thermodynamic Analysis on the Catalytic Combustion of Methane（论文文献综述）
申红亮[1]（2021）在《ZnGa2O4及CoFe2O4尖晶石氧化物改性及其催化甲烷燃烧性能研究》文中提出随着全球经济和人口的快速增长,对能源的需求正在急剧增长。随着石油、煤炭等一次能源的日渐枯竭,人类对天然气的消耗日益增加。甲烷是天然气的主要成分,它的碳氢比比石油和煤低。甲烷每单位能量释放的二氧化碳量低于其他碳氢燃料,并且来源广泛、储量巨大,是一种可以替代化石燃料的清洁能源。但甲烷燃烧过程中会导致大气中的氮气和氧气结合产生氮氧化物以及一氧化碳和碳氢化合物等环境污染物。因此,开展甲烷催化燃烧研究,减少甲烷燃烧所带来的环境污染具有重要意义。本文开展了热稳定好、制备成本低的Zn1-xCoxGa2O4系列尖晶石氧化物和Ce O2/Co Fe2O4复合氧化物催化剂甲烷催化燃烧研究,通过SEM、BET、XRD、O2-TPD和XPS一系列理化表征和催化性能评价,阐明了该类催化剂的催化活性、结构和表面性质的关系。第二章,采用水热法制备了Zn1-xCoxGa2O4（x=0,0.1,0.3）系列复合氧化物,并考察了其甲烷催化燃烧性能。钴离子与锌离子半径相近,将Zn Ga2O4的四面体（Td）位置的Zn2+部分替换为Co3+。XRD结果显示,Zn1-xCoxGa2O4（x=0,0.1,0.3）微球催化剂均为尖晶石结构,证明我们掺杂取代后的Zn Ga2O4晶体结构没有发生变化。X射线光电子能谱（XPS）分析表明,Zn1-xCoxGa2O4（0.1,0.3）样品中存在Co3+,晶格呈正电荷增加,导致产生间隙氧以保持其电中性。氧温程序解吸（O2-TPD）谱图显示,Zn Ga2O4样品只有一个氧种解吸,而Zn1-xCoxGa2O4（0.1,0.3）样品有两个氧种解吸峰,在低温先进行脱附是表面吸附氧,另一种是晶格氧。样品的催化甲烷燃烧性能显示,相同温度下的转化率顺序依次为:Zn0.7Co0.3Ga2O4>Zn0.9Co0.1Ga2O4>Zn Ga2O4。用Co3+部分取代Zn2+可以有效提高Zn Ga2O4的活性。并且在一定范围内,掺杂取代的量越大催化活性越好。当达到一定的反应温度下,这些间隙氧离子被释放并参与甲烷的催化燃烧,提高催化剂的催化活性。第三章,采用模板法制备了Co Fe2O4尖晶石氧化物,以其为载体,将Ce O2负载其表面制备了Ce O2/Co Fe2O4复合催化剂。XRD结果表明我们成功将Ce O2负载在Co Fe2O4载体上,SEM显示催化剂具有微米级别且分散性较好。催化结果表明Ce O2/Co Fe2O4催化剂的起燃温度比Co Fe2O4载体的起燃温度降低了大约50℃,Co Fe2O4载体催化甲烷燃烧的起燃温度为300℃,T90为475℃,而Ce O2/Co Fe2O4催化剂催化甲烷燃烧的起燃温度为250℃,T90为430℃。负载Ce O2会增加Co Fe2O4的催化活性。由于Ce O2具有较好的储存和释放氧的能力,会与Co Fe2O4具有较好的协同效应,对催化甲烷燃烧具有较高的催化活性
于强[2]（2020）在《非贵金属氧化物的缺陷构建及其在甲烷催化燃烧中的应用研究》文中提出天然气是一种高效、清洁、廉价的清洁能源,天然气资源的开发和有效利用代表着当代能源结构的发展方向,也是可持续发展的保证和能源绿色化的重要途径。考虑到天然气主要成分CH4具有极高热力学稳定性,对甲烷C-H键的低温活化一直以来是化学领域的圣杯。开发高效催化剂进行甲烷低温化学转化具有重要意义。贵金属基催化剂虽具有出色的C-H键活化能力,但也受到其高成本、储量少等因素的限制。本文旨在通过对非贵金属催化剂的缺陷构建,实现非贵金属高效催化甲烷氧化。所涉及的主要为MnOx基与Co3O4基材料,通过详尽的表征阐释了催化剂结构和性能的关系。采用球磨和选择性原子去除相结合的方法由LaMnO3制备了高缺陷的γ-MnO2。研究发现,球磨处理可以降低催化剂的颗粒尺寸并产生表面缺陷,而晶格缺陷则源于La原子的去除。La原子的缺失产生了一系列的有益影响:更高比表面积和Mn4+/Mn3+比例、更多的表面活性氧以及更高的低温氧化还原性能。该催化剂在WHSV为33,000 mL g-11 h-1的条件下表现出出色的甲烷催化燃烧性能,T50为398 oC,T90为465 oC,优于此前报道过的在甲烷催化氧化中具有最佳活性的α-MnO2。合成了不同晶面暴露的Co3O4催化剂,筛选其中对甲烷催化燃烧具有最佳活性的样品,并对其进行氮气等离子体处理。研究发现,对于不同暴露晶面的样品,其催化活性顺序为:Co3O4-111<Co3O4-100<Co3O4-110,（110）晶面的优势使得催化剂具有最高的缺陷含量以及表面氧物种,在WHSV=33,000 mL g-11 h-1的空速下T50为363 oC,T90为413 oC;与Co3O4-110相比,氮气等离子体处理后的样品拥有更多的氧空位含量和表面结构的无序度,其比表面积被进一步扩大并生成了更多的微孔结构。N掺杂能有效活化Co3O4的表面的氧原子,降低了甲烷中C-H键的活化能垒。N-Co3O4-110在WHSV=33,000 mL g-11 h-1的空速下T50为302 oC,相比于Co3O4有63oC的显着降低。同时,N掺杂的样品展现出良好的水热稳定性,在525 oC,5 vol.%水汽存在下运行10 h,转化率仅降低3%。N-Co3O4-110是目前活性最高的非贵金属催化剂之一,具有良好的应用潜力。制备了六边形的Co3O4纳米片,并使用Na对Co3O4纳米片进行了还原处理。结果表明,Na处理显着提升了Co3O4纳米片的氧空位含量,使其获得了更高的低温氧化还原能力。研磨过程使催化剂的获得了更丰富的中孔分布,提升了其比表面积和孔体积。在WHSV=33,000 m L g-11 h-1的空速下,与Co3O4-NSs相比,Co3O4-NSs-Na的T50降低了46 oC,性能显着提升。
卿梦磊[3]（2020）在《火焰喷雾热解合成Cu-Mn/TiO2纳米催化剂的催化燃烧性能研究》文中认为催化燃烧由于其能源经济性的优势,已广泛用于微量可燃污染物的脱除,高性能纳米催化剂是关键和重点。相较于传统湿法制备,火焰喷雾热解法具有一步合成纳米颗粒的优势,且合成催化剂的比表面积较大、活性金属分散度较高,具有良好的催化燃烧性能。本文利用火焰喷雾热解法合成了不同摩尔比的Cu-Mn/TiO2纳米催化剂,并对CO、CH4、（CO+CH4）混合气和模拟烟气进行了催化燃烧性能实验。通过高精度表征研究了催化剂的形貌、物相结构以及Cu-Mn相互作用。火焰喷雾热解合成的Cu-Mn/TiO2纳米催化剂的比表面积在60-90 m2/g之间,BET当量直径在20nm左右,且均为球形结构。由于离子半径不同,Cu离子会嵌入TiO2晶格,而Mn离子通常替代TiO2中的Ti原子,二者均会形成固溶体结构,产生氧空位以及促使氧离子数量增加,造成了其锐钛矿相向金红石相的转变。当Cu-Mn负载量超过20 mol%时,XRD检测到了Mn2O3物相,TEM结果表明Mn元素主要富集在TiO2颗粒周围,而Cu元素则是广泛分布,Cu O在TiO2中呈高度分散的状态。随着Cu-Mn摩尔含量的增加,Cu1+逐渐向Cu2+转化,Mn4+逐渐向Mn3+转化。由于氢溢流效应,当Cu-Mn摩尔含量低于30 mol%时,随着Cu-Mn摩尔含量增加,其还原峰的温度不断下降。使用不同摩尔含量的Cu-Mn/TiO2纳米催化剂对CO、CH4、（CO+CH4）混合气和模拟烟气进行了催化燃烧实验,催化剂具有较好的耐久性以及水蒸气5 vol%以下的抗水性。低温区间与高温区间下12 mol%铜锰负载的Cu-Mn/TiO2（12CMT）性能均最优,对CO在100 oC即达到了100%转化率,这归功于小的晶体颗粒与高度分散的活性组分,还与12CMT中Mn4+/Mn、Cu2+/Cu较高的含量有较大联系;对CH4在600oC达到了80%的转化率,但是由于高温烧结,比表面积减小导致活性位点数量减少,循环实验中的活性会有所降低。混合气体下,CO会促进CH4的催化燃烧。由于可逆竞争性吸附,水蒸气的存在会影响催化剂性能,在低温区间更为严重。
赵永[4]（2020）在《高浓度CO2气氛下Pd基CH4燃烧催化剂的反应性能研究》文中研究指明本论文旨在实现高浓度CO2条件下低含量有机物的高效催化燃烧。针对低温甲醇洗工艺排放的CO2驰放气,选取甲烷作为研究对象,围绕Pd基催化剂,通过系统研究催化剂载体种类和性质对高浓度CO2条件下甲烷催化燃烧性能的影响,开发出具有良好活性的低含量甲烷燃烧催化剂,并初步探究了催化剂性能改善的原因。首先,采用等体积浸渍法制备了不同载体（Al2O3、Si O2、Ce O2、Na Y和ZSM-5）的负载型Pd基催化剂,对比考察了不同载体催化剂在0/80%CO2气氛下催化燃烧甲烷的活性。研究发现,Al2O3、Ce O2和Na Y制备的催化剂均具有较优异的催化活性,Pd/Al2O3以其表面丰富的活性氧和Pd O还原温度较低而活性最佳;Si O2、ZSM-5（40）和ZSM-5（200）作为载体时,因酸性较强以及催化剂表面大量的非活性氧,不利于高浓度CO2下的甲烷催化燃烧;以Na Y为载体的催化剂活性受CO2影响较小,可能与载体较弱的酸性和微孔结构有关。其次,通过掺杂MgO对Al2O3进行了改性,探究了载体Al-Mg中MgO含量和焙烧温度对催化剂活性的影响。结果发现,MgO的加入使催化剂酸性进一步减弱,随着MgO含量增加,催化剂活性先提高后下降,其中Pd/Al-5Mg催化活性最好;随着载体Al-5Mg焙烧温度升高催化剂活性提高,Pd/Al-5Mg（900）和Pd/Al-5Mg（1000）最佳。主要原因是催化剂表面形成了镁铝氧化物,而且Mg0.388Al2.408O4比Mg Al2O4对催化活性影响更大。Mg0.388Al2.408O4为催化剂提供了丰富的活性氧物种以及改善了催化剂酸性,从而在甲烷催化燃烧反应中发挥作用。最后,考察了Pd/Al-5Mg（900）和Pd/Al2O3在高浓度CO2气氛高空速下的性能,发现由于前者活性更高,使两者T90相差66°C。由于Mg0.388Al2.408O4对催化剂活性物种的稳定作用,使得Pd/Al-Mg（900）在高温焙烧后依然能使T90降低44°C,表明添加MgO改性Al2O3有效提高了Pd/Al2O3高空速反应性能和热稳定性。
陈本夏[5]（2020）在《高效氧化铝载钯催化剂的设计及其甲烷氧化反应性能研究》文中研究指明天然气的主要成分为甲烷,其燃烧热值高,与汽油或柴油相比,其作为燃料时所产生的CO2、NOx和其他污染物的量较低,因而逐步用于发电厂和汽车的动力燃料。但其在使用过程中由于不完全燃烧所排放的尾气总是存在微量的甲烷,将导致严重的温室效应,因此必须对其进行净化处理。降低甲烷排放的有效方法是催化燃烧法。负载型贵金属催化剂,尤其是氧化铝负载钯型催化剂在甲烷催化燃烧反应中表现出较为优异的催化活性。负载钯催化剂活性的主要取决于载体的性质,表面酸碱性和钯-载体间的相互作用,以及活性Pd物种的性能等。然而该类型催化剂在实际应用中的低温（<400℃）活性不理想,且在高温条件下活性PdO容易分解导致催化剂失活。因此,设计并制备低温条件下活性高且稳定性好的催化剂具有重要的意义。本文采用超声辅助溶胶-凝胶法,通过对溶胶体系中溶剂种类及物质量比的调变,简易合成出具有规则介孔结构的氧化铝（MA）;考察了不同气氛和温度条件的预处理对以其为载体制备的负载钯催化剂结构性能的影响;研究了钛掺杂的氧化铝载体制备的催化剂中PdO的电子效应、稳定性及其与载体相互作用对甲烷燃烧性能的影响。主要的研究内容和研究结果如下:1.以P123为模板剂,异丙醇铝（Al（OC3H7）3）为铝源,采用超声辅助溶胶-凝胶法合成具有规则介孔结构的氧化铝;考察了超声条件以及溶剂种类和物质量比对所合成氧化铝的形貌以及结构性能的影响;探究了以其为载体制备的载钯催化剂载体的结构性能与处理温度对催化剂性能的影响。研究结果表明,超声波的声空化效应可为反应体系提供能量,促进Al（OC3H7）3的水解;通过调节异丙醇与醋酸的物质量比可影响交换反应的平衡,防止高度聚合的铝物种的生成;通过对溶剂配比和超声时间的调控可获得不同孔分布大小的MA,显着地缩短了合成反应的时间。发现催化剂经过不同温度焙烧后活性物种钯的存在形式不同,其中经过800℃热处理的催化剂,其活性钯物种Pd2+/Pd0的原子比例约为1.64,且PdO更易于被还原,在甲烷催化燃烧反应中的表观活化能更低,具有更优异的催化活性。2.研究了不同气氛预处理（如空气,10 vol.%CH4和10 vol.%H2）催化剂的性能,探究CH4预活化作用的机理,详细叙述了反应过程中活性组分钯的价态分布以及活性位点的重构对甲烷燃烧性能的影响:甲烷预处理改变了钯的价态分布,诱导催化剂对CH4的吸附,CH4分子活化脱氢生成CH3*基团,形成甲烷衍生的吸附物种,使得催化剂保持活跃状态,可瞬时活化C-H键,表现出较高的催化活性。此外,PdO与表面活性氧协同作用,有效活化CH4,促进C-H键的裂解。3.采用超声辅助溶胶-凝胶法简便合成出钛掺杂介孔氧化铝,并以其为载体制备出性能优异的负载Pd催化剂。研究发现适量钛的掺杂可改善催化剂中的电子传递性能,优化电子的分布,从而促进活性PdO晶格的构建,提高催化剂稳定性;PdO与载体之间的相互作用增强,提高了活性氧迁移率,获得了最佳的Pd2+/Pd0的原子比例分布（约为1.22）;电子效应影响催化剂表面酸碱性能,Br?nsted酸位点的生成也有利于稳定PdO物种。适宜量钛掺杂催化剂在甲烷催化燃烧反应中具有良好的低温活性,催化剂循环使用性能稳定。催化剂分别在反应气和甲烷气氛中,以不同温度（T=290或310℃）进行的等温预活化后,表现出优异的低温活性,其T90为340℃。
康建东[6]（2020）在《铜基催化剂氧化低浓度甲烷的反应动力学及性能调控》文中研究指明甲烷体积浓度在0.5-3%的低浓度甲烷广泛存在矿井煤层气、化工废气中,大部分低浓度甲烷由于处理难度大而直接排放到大气中,加剧了温室效应。低浓度甲烷催化燃烧技术对于减缓温室效应、节能减排以及缓解能源危机具有非常重要的意义。以Cu基为代表的过渡金属催化剂由于具有较好的反应活性和经济性,使其在低浓度甲烷燃烧利用的催化剂中受到越来越多的关注,但是低浓度甲烷在以Cu基为代表的过渡金属催化剂上的反应路径、本征反应动力学、催化剂金属-金属相互作用对其反应性能的调控机制、杂质气体对催化反应性能的影响等因素,对提升与低浓度甲烷反应活性及效率有重要影响,需进一步深入研究。本文针对以上问题展开研究,具有非常重要的学术意义和研究价值。本文采用实验研究、理论分析和量子化学模拟相结合的方法,开展了Cu基催化剂氧化低浓度甲烷的催化性能、反应动力学及反应性能调控研究。首先,利用密度泛函理论（DFT）研究了Cu基催化剂上甲烷脱氢过程C-H键断裂机理和氧化过程中C-O键形成机理及其速控步,得到主要反应路径,为后续助剂改性Cu基催化剂的催化性能调控提供理论指导。其次,实验研究了低浓度甲烷在Cu基催化剂上的催化燃烧特性以及稳定性,并构建了两种不同类型的本征动力学模型。再次,将Mn、Fe、La、Ce、Pd作为金属助剂对Cu基催化剂的催化燃烧特性进行分析,并从金属—金属相互作用、氧物种和晶粒分散度等角度探讨了Mn-Ce助剂的对Cu基催化性能的调控作用。最后,研究了Cu基催化剂对杂质气体（SO2和水蒸气）的耐受性以及再生性能,阐明了SO2和水蒸气作用下催化剂失活的根本原因,以及Ni助剂和间歇吹扫对Cu基催化性能的调控作用。本文的主要研究成果如下:（1）利用密度泛函理论（DFT）阐明了甲烷Cu基催化燃烧过程脱氢和氧化反应机理,并获得了主要反应路径。甲烷在Cu基催化剂上第一步脱氢生成CH3-Cu-H,在整个反应过程中活化能最高（Ea=492.15 k J/mol）,吸热量最少（Er=81.99 k J/mol）,是整个反应过程的速控步。随后脱氢生成CH-Cu-H需要的活化能较高,因此反应发生非常困难,主要在CH2（s）处发生氧化,CH2（s）首先氧化成HCHO,然后氧化为CHO,继续氧化为CO（Ea=10.74 k J/mol,Er=-12.04 k J/mol）,CO最终氧化成CO2的路径为:CO（s）+OH（s）→CO2+H（s）,该反应的活化能较低（Ea=90.67 k J/mol）,放出热量为111.85 k J/mol,反应较容易发生。Cu基催化剂上低浓度甲烷催化燃烧的主反应路径为:CH4→CH3→CH2→HCHO→CHO→CO→CO2,速控步为:CH4+Cu→CH 3Cu+H。（2）研究获得了低浓度甲烷在Cu基催化剂上催化燃烧特性和反应稳定性,并建立本征反应动力学模型。Cu负载量为10 wt.%,反应空速为10000 ml/（g×h）的反应条件甲烷转化率最高,Cu/Al2O3催化剂的催化活性最佳。对10Cu/Al2O3催化剂进行稳定性测,研究发现2-7 h时催化活性波动较大,7-12 h催化活性较为平稳,10Cu/Al2O3催化剂整体的稳定性良好,未发现大范围失活。高温有利于催化剂的稳定性,这是由于覆盖在Cu基催化剂表面的吸附物在高温时解吸附的过程更快,催化剂表面更多的活性位显露出来继续进行催化反应。由本征动力学研究可知,双曲型模型的计算精度较高,幂级数型模型参数较少且便于计算。（3）从金属-金属/载体相互作用、氧物种和分散度等方面揭示了Mn/Ce助剂对Cu基催化剂对低浓度甲烷催化燃烧特性的调控作用。Mn助剂提高了低温（450-600°C）催化活性,与500°C下的10Cu/Al2O3相比,3Mn-10Cu/Al2O3的CH4转化率提高了7%。这归因于Cu-Mn之间的相互作用促进了Cu Mn2O4的形成和Cu的分散,增加了表面氧Osur的比例。Ce助剂改善了高温（600-700°C）催化活性。与700°C下的10Cu/Al2O3相比,5Ce-10Cu/Al2O3的CH4转化率提高了8%。这是因为Ce将Cu2+还原为Cu+,并增加了晶格氧Olatt的比例,同时Ce抑制了由Cu-载体相互作用产生的Cu Al2O4。Cu-Mn-Ce三组分催化剂具有最佳的催化活性。在600°C下3Mn-5Ce-10Cu/Al2O3的CH4转化率提高了11%。这是由于Mn-Ce之间的协同作用增加了表面氧Osur的比例,并促进了Mn Ce Ox固溶体的形成。（4）发现了杂质性气体SO2和水蒸气对Cu基催化活性抑制作用的根本原因,通过Ni助剂和间歇式吹扫对SO2吸收特性与水蒸气作用下的再生性能进行调控。催化活性和抗硫中毒特性均随着SO2浓度的升高而降低,Cu基催化剂失活的主要原因是SO2与Cu O反应生成惰性的硫酸铜Cu SO4物质,Ni助剂能够和Cu基催化剂形成Ni-Cu双金属位点,抑制SO2与Cu O反应从而调控抗硫中毒特性。10Ni-10Cu/Al2O3催化剂的甲烷转化率10Cu/Al2O3催化剂提高了7%,并且失活率最小。当SO2浓度在0-0.02%范围内波动时,Ni改性Cu基催化剂的甲烷转化率的波动不超过4%,比10Cu/Al2O3对SO2浓度波动的耐受性更强。基于间歇式吹扫的时长对再生性能进行调控,经空气吹扫20 min后,甲烷转化率从29%提升到31%,空气吹扫40 min后转化率提高约7%,空气吹扫60 min后催化剂活性逐渐恢复。主要原因是羟基被吸附覆盖在催化剂表面,有效阻断催化剂与甲烷的接触。高温使羟基朝着解吸附方向进行,表面羟基覆盖减少。在水蒸气作用下已逐渐失活的催化剂经空气吹扫后不能恢复到初始活性,这归因于水蒸气促进晶粒的生长和催化剂表面的烧结,以及产生的Cu2（OH）CO3和Cu（OH）2都会造成不可逆的失活。
张泽树[7]（2021）在《甲烷燃烧催化剂的研制及其催化性能研究》文中研究说明天然气资源丰富,其主要用途作为能源以燃烧方式为主。然而未完全燃烧的甲烷作为第二大温室气体,直接排放会带来严重的环境问题。催化燃烧作为一种高效环保的尾气净化技术,可以使低浓度甲烷在较低温度条件下进行转化,进而可避免因高温燃烧产生NOx和CO等污染物问题,这项技术对提高燃烧效率和处理（矿井）低浓度瓦斯气体以及工业废气具有重大意义。大多数催化燃烧催化剂不仅高温容易烧结,且易被水汽和硫化物毒化而失活,进而限制了催化燃烧技术在实际中的应用。本论文从镍钴尖晶石催化体系入手,通过水热60h合成的NiCo2O4具有多孔纳米片结构,甲烷催化燃烧性能更优异,在24000 ml h-1 g--1的空速下,其T50（甲烷转化率为50%的温度）约在280℃。而且水汽对水热法合成NiCo2O4催化剂的活性影响较小,特别在高空速下也是如此。这是因为经长时间水热处理,催化剂表面吸附氧和缺陷较少,从而H20在其表面上的吸附能力较弱。控制合成参数,发现可调控表面高价态离子（Ni3++Co3+）的量,且表面高价态离子（Ni3++Co3+）的量与其催化活性有很好的关联性。因此,我们从实验上确认了在尖晶石表面Ni3+和Co3+都可以作为甲烷活化位点。为了进一步提高催化剂的低温活性,以NiCo2O4为载体,使用流电沉积法在NiCo2O4上原位生长了超细PdOx纳米粒子（约1nm）,并且构建了 Pd纳米颗粒与NiCo2O4载体之间紧密的界面。通过与传统方法制备的催化剂进行对比,流电沉积法制备催化剂不仅表现出良好的催化性能,而且耐水汽性能也相对优异。归其原因是流电沉积法获得的催化剂中,Pd具有更高的氧化态以及载体NiCo2O4上形成了较多的氧空位。高价态的Pd对甲烷分子的活化能力更强,载体上大量的氧空位有利于气相氧的活化,贵金属Pd与载体协同作用提高催化反应速率。因此,该催化剂显示非常出色的催化活性（T90=260℃）。烧结和硫中毒是大多数催化剂失活的主要原因。通过水热合成法将Pd纳米团簇一步封装在全硅分子筛（S-1）中,得到的核-壳结构催化剂（表示为Pd@S-1）具有良好催化活性和超高稳定性。经800℃老化10h,10%水蒸气老化100h,由于S-1壳层的限制,可以有效的防止Pd粒子迁移和生长。此外,将Ni引入该体系,不仅可以增强催化活性,而且可以提其高热稳定性。由于Ni的内聚能大于Pd,且Ni能够与底物发生相互作用,因此即使在900℃下老化5h,Pd0.8Ni0.2@S-1催化剂也不会发生严重烧结,仍能在450℃下将甲烷完全转化。虽然Ni的掺杂对催化剂的活性与热稳定性有所提升,但对其耐水性能和耐硫性能有所影响,加剧催化剂的失活。最后考察了 Pd@S-1样品的耐硫性能。一系列表征手段表明,S-1壳对SO2具有一定的阻挡作用。我们推测,由于S-1微孔的限域作用,防止了大尺寸PdSO4团簇的形成,导致SO2易于在Pd@S-1表面上脱附,从而显着降低了 Pd@S-1催化剂的再生温度。
段会梅[8]（2020）在《钯纳米晶和金属氧化物/钯纳米晶倒载催化剂的催化反应性能研究》文中认为多相催化作为催化科学技术领域的重要组成部分,在能源利用和环境保护等方面发挥着至关重要的作用。Pd基催化作为纳米催化领域代表性体系一直以来都是多相催化研究领域的热点。催化剂的构效关系是高活性高选择性催化剂设计制备中不可避免的热点问题,从原子和分子的水平来理解纳米催化剂的构效关系对于现代化工领域高活性高选择性催化剂设计制备具有重要的指导价值。近年来,形貌、尺寸、结构均一的纳米晶催化剂制备方法日渐成熟,成功打破了超高真空单晶模型中“材料和压力”两大鸿沟带来的表面基础科学研究的局限。本篇博士论文基于上述研究思路,通过控制合成不同形貌、不同尺寸钯纳米晶以及将金属氧化物负载于钯纳米晶上（金属氧化物/钯）系统研究了钯纳米催化剂在催化应用方面的构效关系以及“倒载型”金属氧化物-钯之间的强相互作用对于表面低价态金属氧化物的稳定效应。取得的主要研究成果如下:（1）我们首先成功合成了 PVP封端的尺寸为～7 nm的Pd纳米八面体以及尺寸分别为8 nm、12 nm和19 nm的Pd纳米立方体（分别命名为o-Pd-7 nm,c-Pd-8 nm,c-Pd-12nm,c-Pd-19 nm）。然后对比研究了 PVP-capped Pd纳米晶在碱性溶液中甲醇和乙醇电催化氧化性能。实验结果表明具有相近尺寸（7-8 nm）的Pd纳米立方体和纳米八面体在甲醇和乙醇电氧化反应中表现出相近的本征活性,且Pd纳米立方体电催化甲醇和乙醇氧化本征性能随尺寸增大而增加。不同Pd纳米晶的电催化甲醇和乙醇氧化反应行为可归因于Pd纳米晶暴露晶面和受尺寸依赖的Pd纳米晶表面PVP封端剂覆盖度和PVP向Pd纳米晶电荷转移作用影响的Pd纳米晶电子结构。本文结果展示了金属纳米晶表面封端剂对其表面结构和催化性能不可忽略的影响。（2）采用化学一锅法合成了八面体和立方体Pd/SiO2催化剂,结合原子层沉积技术（ALD）在Pd/SiO2纳米晶上沉积Al2O3薄膜。接下来对催化剂进行高温煅烧造孔处理条件的优化,然后将优化的催化剂进行甲烷燃烧反应性能的评估。相比于Pd/SiO2催化剂,Al2O3/Pd/SiO2纳米晶在严苛的甲烷高温燃烧反应中表现了稳定的催化活性。27Al MQNMR表征结果显示在Pd纳米晶颗粒上沉积的Al2O3膜具有超高密度配位不饱和的五配位Alp3+。不同探测深度的结构表征（XRD、XPS、DRIFT）结合甲烷燃烧催化性能结果表明Al2O3/Pd/SiO2催化剂中氧化铝包覆层的存在对于甲烷催化过程中Pd颗粒的稳定以及Pd颗粒表面PdOx物种的形成和稳定都有很大的促进作用。经过高温热处理,Pd颗粒表面丰富的配位不饱和五配位Alp3+能够与Pd颗粒上临近的PdOx相牢牢结合而实现Pd纳米催化剂上PdOx和Pd-PdOx活性结构的稳定。这些结果首次阐释了氧化铝包覆层对于金属颗粒潜在的稳定机制,并且对于开发设计稳定、高效甲烷催化剂提供了一个可行方便的策略。（3）以 c-Pd-8nm 和 c-Pd-19 nm 为基底,Ce（NH4）2（NO3）6 为前驱体,采用简单湿化学方法制备了一系列不同Ce含量的倒载型CeOx/Pd催化剂。由于Pd向铈氧化物电荷转移的氧化物-金属电子相互作用,c-Pd-8 nm纳米晶上低Ce负载量形成了小尺寸Ce2O3颗粒,而在较小比表面c-Pd-19 nm纳米晶上形成了大尺寸富氧缺陷的CeO2-x颗粒。Ce2O3/c-Pd-8nm氧化处理可以稳定至200℃,但在300℃氧化处理时,Pd基底的氧化导致氧化物-金属电子相互作用的削弱和消失,Ce2O3被氧化为富氧缺陷的CeO2-x颗粒。H2-TPR结果表明相比于负载型催化剂,倒载型金属氧化物/金属催化剂中存在丰富的界面位点。300℃氧化生成的CeO2-x/c-Pd-8nm在H2-TPR表现出高温H2生成峰,表明该体系存在高温稳定的氢物种反应生成H2的通道。金属氧化物-金属界面电子相互作用稳定低价态金属氧化物可以推广到其他金属氧化物/金属体系中,这将为金属-氧化物界面相互作用调控和高效金属-氧化物催化剂设计合成提供了新的思路。
刘佳[9]（2020）在《纳米ZnO复合光电催化氧化甲烷性能及机理研究》文中研究说明甲烷是矿井瓦斯的主要成分,瓦斯事故会导致窒息、火灾、爆炸等灾害,造成大量人员伤亡和财产损失。目前,我国煤矿瓦斯防治主要通过通风、抽放等物理方法,但该类方法无法满足防治煤矿瓦斯灾害的安全要求。同时甲烷也是一种温室气体,其排放在一定程度上造成了全球变暖和气候变化。因此甲烷的转化和利用多年来一直是国内外学者的研究热点。本文基于半导体能级理论以及载流子运移理论对纳米ZnO及其复合催化剂进行了设计与制备,并对其光电催化氧化甲烷的性能及机理展开研究,探索常温常压下甲烷的绿色经济转化方式。基于半导体能级理论及热力学理论展开量子化学相关计算,对各半导体催化剂及甲烷氧化进行能级匹配,确定纳米ZnO作为光电催化氧化甲烷的基础催化剂。建立了纳米ZnO光电催化氧化甲烷光生载流子运移模型,探明了此过程中光生载流子运移机制。基于纳米ZnO光生载流子行为调控界面工程,制定了对ZnO修饰等离子体金属纳米粒子、插入高导电层以及构筑p-n结等优化方法。搭建了甲烷光电催化氧化实验系统,制备了纳米ZnO以及ZnO/Au、ZnO/石墨烯（GR）、ZnO/聚苯胺（PANI）复合催化剂。开展了纳米ZnO及其复合催化剂的形貌、结构及光吸收性能研究。结果表明纳米ZnO垂直排列的一维棒状微观结构暴露了更多化学活性位点,有利于甲烷分子的吸附与反应;而纳米Au颗粒、GR薄膜以及絮状PANI的复合可以进一步增大催化剂表面积,同时增强了复合催化剂对可见光的吸收,从而提高了对模拟阳光的利用率,有利于甲烷氧化反应的进行。研究了纳米ZnO及其复合催化剂光电催化氧化甲烷的表面微观反应过程、光响应性能及强度、光生载流子传输阻抗、载流子浓度以及电化学活性面积等光电化学性能:纳米ZnO催化剂催化氧化甲烷过程对应光电流为0.17mA cm-2;光生载流子传输阻抗为暗态下39225Ω、光态下17307Ω;载流子浓度为2.18×1017 cm-3;电化学活性面积为0.0405 mF cm-2;复合了纳米Au颗粒、GR薄膜以及絮状PANI后的催化剂与纯ZnO相比光电流有所提高,光生载流子传输阻抗降低,载流子浓度增加,电化学活性面积增大,表明复合催化剂的光电化学性能全面提升。开展了纳米ZnO及其复合催化剂光电催化氧化甲烷反应产物及反应效率的测试与研究。结果表明:纳米ZnO以及ZnO/Au光电催化氧化甲烷反应主要产物为甲醇,对应法拉第效率分别为10.48%和35.19%;ZnO/GR以及ZnO/PANI光电催化氧化甲烷反应主要产物为甲醇和甲酸,对应转化为甲醇的法拉第效率分别为11.74%,15.02%;对应转化为甲酸的法拉第效率分别为39.44%,43.83%。基于反应产物建立了各催化剂光电催化氧化甲烷光生载流子运移模型,揭示了光生空穴的产生及其氧化甲烷的机理,明确了甲烷转化为甲醇及甲酸的反应路径。论文设计并制备了纳米ZnO以及ZnO/Au、ZnO/GR、ZnO/PANI复合催化剂,研究并对比了上述催化剂光电催化氧化甲烷的性能;揭示了光生空穴氧化甲烷的机理,对矿井瓦斯的处理与综合利用以及清洁能源的开发提出了新思路。
唐斯嘉[10]（2019）在《用于净化含氯挥发性有机物的新型催化剂的研究》文中指出二氯甲烷（Dichloromethane,DCM）是重要的化工原料和反应溶剂,在使用过程中挥发或排放到大气,对环境和生物健康会造成巨大的威胁。催化燃烧法是一种能实现低温高效稳定去除DCM污染物的技术方法。本论文设计了一系列铁基过渡金属氧化物催化剂用于催化燃烧法去除DCM,考察了它们对二氯甲烷催化氧化的活性、选择性、循环稳定性和长时稳定性,研究了反应空速和制备条件对DCM转化的影响,通过一系列表征探究其反应机理。主要研究工作如下:采用共沉淀法制备了Fe-Zr催化剂,测试其对二氯甲烷的催化氧化性能。研究发现,催化剂对二氯甲烷的催化活性随着Fe/Zr原子摩尔比的增加而提升,当Fe/Zr比为4:1,焙烧温度为550℃焙烧时间为2.5 h,所制备的Fe4Zr1催化剂性能最优,T90=342℃。这与催化剂α-Fe2O3晶型结构和良好的氧化还原性有关;在以上催化剂中掺杂活性组分Mn,研究发现,Mn的添加提高了催化剂的活性、选择性和稳定性,Fe Zr-Mn3.6（Fe/Zr/Mn=4:1:3.6）催化剂性能最优,T90=331℃,T50=186℃。在310℃对CO2的选择性达到100%。这是由于Mn的掺杂提高了催化剂表面氧浓度,Mn4+-Mn2+的还原提升了催化剂的低温还原性能,因此有利于催化剂与二氯甲烷之间的氧化还原反应。制备了Fe-Ni催化剂并应用于二氯甲烷的催化氧化反应。研究发现,Fe-Ni催化剂的催化活性随着Fe/Ni原子摩尔比的增加而提升,焙烧温度为450℃焙烧时间为1.5 h,Fe/Ni原子摩尔比为4:1的Fe4Ni1催化剂性能最优,T90=306℃。这是由于Fe4Ni1催化剂具有丰富的中强酸,稳定的晶体结构,优异的低温氧化还原性;在上述Fe4Ni1催化剂中掺杂活性组分Cr,研究发现,Cr的添加提高了催化剂各方面性能,FeNi-Cr2（Fe/Ni/Cr=4:1:2）催化剂性能最优,T90=256℃,T50=175℃。这是由于Cr的掺杂使催化剂有更丰富的弱酸和中强酸,多个低温氧化还原峰位点,有利于催化剂与二氯甲烷之间的反应。FeNi-Cr2催化剂中的Cr物种固定在晶格中没有流失,因此提高了催化剂的稳定性和高氧化性。
二、A Thermodynamic Analysis on the Catalytic Combustion of Methane（论文开题报告）
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、A Thermodynamic Analysis on the Catalytic Combustion of Methane（论文提纲范文）
（1）ZnGa2O4及CoFe2O4尖晶石氧化物改性及其催化甲烷燃烧性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 催化甲烷燃烧的研究背景 |
| 1.2 天然气的发展及应用 |
| 1.3 甲烷燃烧方式 |
| 1.4 甲烷催化燃烧催化剂 |
| 1.4.1 贵金属催化剂 |
| 1.4.2 非贵金属氧化物催化剂 |
| 1.5 本论文的研究意义与内容 |
| 1.5.1 研究意义 |
| 1.5.2 主要研究内容 |
| 第二章 Zn_(1-x)Co_xGa_2O_4(x=0,0.1,0.3)制备及其催化甲烷燃烧性能研究 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 试剂与仪器 |
| 2.2.2 水热法合成Zn_(1-x)Co_xGa_2O_4(x=0,0.1,0.3)微球 |
| 2.2.3 Zn_(1-x)Co_xGa_2O_4(x=0,0.1,0.3)微球的表征 |
| 2.2.4 Zn_(1-x)Co_xGa_2O_4(x=0,0.1,0.3)微球的催化性能评价 |
| 2.3 结果与讨论 |
| 2.3.1 Zn_(1-x)Co_xGa_2O_4(x=0,0.1,0.3)微球的XRD表征 |
| 2.3.2 Zn_(1-x)Co_xGa_2O_4(x=0,0.1,0.3)微球的SEM和 BET分析 |
| 2.3.3 Zn_(1-x)Co_xGa_2O_4(x=0,0.1,0.3)催化剂催化甲烷燃烧性能评价 |
| 2.3.4 Zn_(1-x)Co_xGa_2O_4(x=0,0.1,0.3)催化剂O_2-TPD测试 |
| 2.3.5 Zn_(1-x)Co_xGa_2O_4(x=0,0.1,0.3)催化剂的XPS分析 |
| 2.4 本章小结 |
| 第三章 CoFe_2O_4负载CeO_2催化甲烷燃烧性能评价 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 试剂与仪器 |
| 3.2.2 模板法制备CeO_2/CoFe_2O_4和CoFe_2O_4催化剂 |
| 3.2.3 CeO_2/CoFe_2O_4和CoFe_2O_4催化剂的表征 |
| 3.2.4 CeO_2/CoFe_2O_4和CoFe_2O_4催化剂性能评价 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 CeO_2/CoFe_2O_4和CoFe_2O_4催化剂的XRD表征 |
| 3.3.2 CeO_2/CoFe_2O_4和CoFe_2O_4催化剂的SEM表征 |
| 3.3.3 CeO_2/CoFe_2O_4和CoFe_2O_4催化剂的催化甲烷燃烧性能评价 |
| 3.3.4 CeO_2/CoFe_2O_4和CoFe_2O_4催化剂的Raman光谱分析 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章:全文总结与展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 作者简介及读研期间主要科研成果 |
（2）非贵金属氧化物的缺陷构建及其在甲烷催化燃烧中的应用研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 引言 |
| 第一章 甲烷催化燃烧综述 |
| 1.1 甲烷利用现状 |
| 1.2 甲烷催化燃烧简介 |
| 1.2.1 甲烷催化燃烧概念 |
| 1.2.2 甲烷催化燃烧机理 |
| 1.3 甲烷燃烧催化剂研究进展 |
| 1.3.1 贵金属基催化剂 |
| 1.3.2 非贵金属氧化物催化剂 |
| 1.4 缺陷的构建及其在催化中的应用 |
| 1.4.1 缺陷的类型 |
| 1.4.2 缺陷构建的策略 |
| 1.5 研究目的及内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 主要的化学试剂及仪器 |
| 2.1.1 化学试剂及气体 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.2 催化剂表征方法 |
| 2.2.1 粉末X-射线衍射(XRD)表征 |
| 2.2.2 扫描电子显微镜(SEM)表征 |
| 2.2.3 透射电子显微镜(TEM)表征 |
| 2.2.4 N_2物理吸脱附表征 |
| 2.2.5 氢气-程序升温还原(H_2-TPR)表征 |
| 2.2.6 一氧化碳脉冲(CO-pluse)化学吸附表征 |
| 2.2.7 X-射线光电子能谱(XPS)表征 |
| 2.2.8 X-射线吸收光谱(XAS)表征 |
| 2.2.9 电子顺磁共振(ESR) |
| 2.3 催化活性评价 |
| 2.4 DFT理论计算 |
| 第三章 富缺陷的MnO_2催化剂设计合成及其在甲烷催化燃烧中的应用研究 |
| 3.1 前言 |
| 3.2 催化剂的制备 |
| 3.2.1 LaMnO_3钙钛矿制备 |
| 3.2.2 球磨处理 |
| 3.2.3 酸洗处理 |
| 3.2.4 不同处理顺序的样品的制备 |
| 3.2.5 α-MnO_2的制备 |
| 3.2.6 γ-MnO_2的制备 |
| 3.3 球磨和酸洗的先后顺序对催化剂的影响 |
| 3.3.1 制备流程 |
| 3.3.2 XRD分析 |
| 3.3.3 SEM和 TEM分析 |
| 3.3.4 N_2吸脱附等温线及孔径分布 |
| 3.3.5 XPS分析 |
| 3.3.6 H_2-TPR分析 |
| 3.3.7 甲烷催化燃烧性能 |
| 3.4 不同晶相对催化性能的影响 |
| 3.4.1 XRD分析 |
| 3.4.2 N_2吸脱附等温线及孔径分布 |
| 3.4.3 XPS分析 |
| 3.4.4 H_2-TPR分析 |
| 3.4.5 催化活性分析 |
| 3.5 不同制备方法对催化性能的影响 |
| 3.5.1 XRD分析 |
| 3.5.2 N_2吸脱附等温线及孔径分布 |
| 3.5.3 XPS分析 |
| 3.5.4 催化活性分析 |
| 3.6 本章小结 |
| 第四章 N掺杂活化的富缺陷的Co_3O_4作为低温甲烷氧化的高效催化剂 |
| 4.1 前言 |
| 4.2 催化剂制备 |
| 4.2.1 暴露晶面为(110)的Co_3O_4纳米棒 |
| 4.2.2 暴露晶面为(100)的Co_3O_4纳米立方体 |
| 4.2.3 暴露晶面为(111)的Co_3O_4纳米八面体 |
| 4.2.4 N_2等离子体处理Co_3O_4-110的合成 |
| 4.2.5 Ar等离子体处理Co_3O_4-110的合成 |
| 4.3 暴露晶面对催化性能的影响 |
| 4.3.1 XRD分析 |
| 4.3.2 催化剂的形貌以及晶面分析 |
| 4.3.3 N_2吸脱附表征 |
| 4.3.4 XPS分析 |
| 4.3.5 H_2-TPR分析 |
| 4.3.6 催化活性分析 |
| 4.3.7 催化动力学研究 |
| 4.4 氮气等离子体处理对催化剂的影响 |
| 4.4.1 XRD分析 |
| 4.4.2 SEM和 TEM表征 |
| 4.4.3 N_2吸脱附表征 |
| 4.4.4 XPS表征 |
| 4.4.5 X-射线吸收光谱(XAS)表征 |
| 4.4.6 ESR分析 |
| 4.4.7 H_2-TPR分析 |
| 4.4.8 催化活性和稳定性评价 |
| 4.4.9 催化动力学研究 |
| 4.4.10 甲烷催化活性评价后的变化 |
| 4.5 氮掺杂对催化剂的影响 |
| 4.5.1 XRD分析 |
| 4.5.2 形貌及N_2吸脱附表征 |
| 4.5.3 XPS表征 |
| 4.5.4 N掺杂对催化活性的影响 |
| 4.6 空速对催化剂的性能的影响 |
| 4.6.1 不同空速下Co_3O_4-110的催化性能 |
| 4.6.2 不同空速下N-Co_3O_4-110的催化性能 |
| 4.7 水蒸气对催化性能的影响 |
| 4.7.1 水蒸气存在下催化性能表现 |
| 4.7.2 水蒸气存在下甲烷的反应速率 |
| 4.7.3 水蒸气存在下的动力学表现 |
| 4.7.4 水蒸汽存在下催化剂的热稳定性 |
| 4.8 DFT理论计算 |
| 4.9 本章小结 |
| 第五章 钠还原处理的Co_3O_4应用于甲烷催化燃烧 |
| 5.1 前言 |
| 5.2 催化剂合成 |
| 5.2.1 Co_3O_4纳米片的制备 |
| 5.2.2 Na还原处理 |
| 5.3 催化剂的测试表征 |
| 5.3.1 Na处理前后Co_3O_4纳米片的形貌表征 |
| 5.3.2 XRD表征 |
| 5.3.3 N_2吸脱附表征 |
| 5.3.4 XPS表征 |
| 5.3.5 H_2-TPR表征 |
| 5.3.6 甲烷催化燃烧性能 |
| 5.4 本章小结 |
| 第六章 结论 |
| 参考文献 |
| 攻读学位期间的研究成果 |
| 致谢 |
（3）火焰喷雾热解合成Cu-Mn/TiO2纳米催化剂的催化燃烧性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 1.绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 CO、CH_4的催化燃烧 |
| 1.3 催化剂研究现状 |
| 1.4 催化剂合成方法 |
| 1.5 本文研究内容 |
| 2.火焰喷雾热解法合成Cu-Mn/TiO_2纳米催化剂 |
| 2.1 火焰喷雾热解法(FSP)介绍 |
| 2.2 Cu-Mn/TiO_2纳米催化剂的制备 |
| 2.3 纳米催化剂的表征 |
| 2.4 纳米催化剂的实验设计及步骤 |
| 2.5 数据处理方法及验证 |
| 2.6 本章小结 |
| 3.Cu-Mn/TiO_2催化剂的表征分析以及性能关联 |
| 3.1 样品表征结果及分析 |
| 3.2 Cu-Mn/TiO_2催化剂特性与反应性关联 |
| 3.3 本章小结 |
| 4.Cu-Mn/TiO_2催化剂对CO、CH_4和模拟烟气催化燃烧实验 |
| 4.1 Cu-Mn/TiO_2催化剂对CO的催化燃烧性能测试 |
| 4.2 Cu-Mn/TiO_2催化剂对CH_4的催化燃烧性能测试 |
| 4.3 CO和CH_4之间的相互影响 |
| 4.4 模拟烟气氛围对CO,CH_4的催化燃烧的影响 |
| 4.5 本章小结 |
| 5.全文总结及展望 |
| 5.1 全文总结 |
| 5.2 工作展望 |
| 致谢 |
| 参考文献 |
| 附录 攻读硕士学位期间发表论文目录 |
（4）高浓度CO2气氛下Pd基CH4燃烧催化剂的反应性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.1.1 低温甲醇洗工艺污染物现状 |
| 1.1.2 有机废气的危害及治理要求 |
| 1.1.3 有机废气催化燃烧技术 |
| 1.2 甲烷燃烧非贵金属催化剂的研究进展 |
| 1.2.1 六铝酸盐型催化剂 |
| 1.2.2 简单金属氧化物型催化剂 |
| 1.2.3 钙钛矿型催化剂 |
| 1.3 贵金属甲烷燃烧催化剂的研究进展 |
| 1.3.1 不同载体制备的Pd基催化剂 |
| 1.3.2 金属掺杂改性Pd基催化剂 |
| 1.3.3 催化燃烧机理 |
| 1.4 CO_2对甲烷催化燃烧的影响 |
| 1.5 选题依据与研究内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验试剂及仪器设备 |
| 2.1.1 实验所需主要试剂 |
| 2.1.2 实验所需主要仪器和设备 |
| 2.2 催化剂的制备 |
| 2.2.1 载体的制备和处理 |
| 2.2.2 等体积浸渍制备催化剂 |
| 2.3 催化剂表征 |
| 2.3.1 X射线衍射(XRD)实验 |
| 2.3.2 N_2吸脱附测试 |
| 2.3.3 氢气程序升温还原(H_2-TPR)测试 |
| 2.3.4 氨气程序升温脱附(NH_3-TPD)测试 |
| 2.3.5 氧气程序升温脱附(O_2-TPD)测试 |
| 2.3.6 透射电镜(TEM)测试 |
| 2.3.7 X射线光电子能谱(XPS)测试 |
| 2.4 催化剂活性评价 |
| 2.4.1 质量流量计的标定 |
| 2.4.2 加热炉升温程序设定 |
| 2.4.3 催化燃烧性能评价装置 |
| 2.4.4 甲烷转化率计算 |
| 第三章 载体对Pd基催化剂催化燃烧甲烷的影响 |
| 3.1 0/80vol%CO_2 下不同载体对Pd基催化剂活性的影响 |
| 3.1.1 活性评价 |
| 3.1.2 比表面积及孔结构分析 |
| 3.1.3 载体酸性分析 |
| 3.1.4 物相结构及表面元素分析 |
| 3.1.5 还原性能和氧化性能分析 |
| 3.2 反应条件对Pd/Al_2O_3活性的影响 |
| 3.2.1 CO_2 浓度对Pd/Al_2O_3 催化燃烧甲烷的影响 |
| 3.2.2 氧气对Pd/Al_2O_3催化燃烧甲烷的影响 |
| 3.3 本章小结 |
| 第四章 MgO改性Pd/Al_2O_3 对催化燃烧甲烷的影响 |
| 4.1 MgO掺杂量对Pd/Al-xMg催化活性的影响 |
| 4.1.1 活性评价 |
| 4.1.2 物相结构分析 |
| 4.1.3 比表面积及孔结构分析 |
| 4.1.4 催化剂酸性分析 |
| 4.2 Al-5Mg焙烧温度对Pd/Al-5Mg(T)催化活性的影响 |
| 4.2.1 活性评价 |
| 4.2.2 物相结构分析 |
| 4.2.3 比表面积及孔结构分析 |
| 4.2.4 氧化性能分析 |
| 4.3 反应条件对催化剂活性的影响 |
| 4.3.1 空速对催化剂活性的影响 |
| 4.3.2 短时高温冲击对催化剂活性的影响 |
| 4.4 本章小结 |
| 第五章 结论与展望 |
| 5.1 结论 |
| 5.2 展望 |
| 参考文献 |
| 攻读学位期间取得的科研成果 |
| 致谢 |
（5）高效氧化铝载钯催化剂的设计及其甲烷氧化反应性能研究（论文提纲范文）
| 中文摘要 |
| Abstract |
| 绪论 |
| 第一章 实验部分 |
| 1.1 主要试剂及气体 |
| 1.2 样品的制备步骤 |
| 1.3 性能表征技术 |
| 1.4 催化剂甲烷燃烧活性评价 |
| 第二章 超声辅助溶胶-凝胶法合成介孔氧化铝及在甲烷催化燃烧的应用 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 样品制备 |
| 2.2.1 介孔氧化铝载体的合成 |
| 2.2.2 催化剂的制备 |
| 2.3 结果与讨论 |
| 2.3.1 超声辅助合成氧化铝的结构性能 |
| 2.3.2 超声辅助合成MA的微观形貌 |
| 2.3.3 合成MA的机理 |
| 2.3.4 催化剂的催化活性与性能研究 |
| 2.4 本章小结 |
| 第三章 不同气氛预处理对催化剂在甲烷燃烧反应中的性能影响 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 样品制备 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 催化剂经不同气氛预处理后的性能研究 |
| 3.3.2 催化剂的甲烷燃烧反应机制的探讨 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 钛掺杂的氧化铝负载钯催化剂在甲烷燃烧反应中的性能研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 样品制备 |
| 4.2.1 超声辅助溶胶-凝胶法合成钛掺杂介孔氧化铝 |
| 4.2.2 催化剂的制备 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 催化剂在甲烷燃烧反应中的活性评价 |
| 4.3.2 催化剂结构与性能研究 |
| 4.3.3 催化剂的甲烷燃烧机理讨论 |
| 4.4 本章小结 |
| 第五章 结论 |
| 参考文献 |
| 攻读学位期间承担的科研任务与主要成果 |
| 致谢 |
| 个人简历 |
（6）铜基催化剂氧化低浓度甲烷的反应动力学及性能调控（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 1 绪论 |
| 1.1 研究背景及意义 |
| 1.2 低浓度甲烷利用方式及研究现状 |
| 1.2.1 低浓度甲烷利用方式 |
| 1.2.2 低浓度甲烷催化燃烧研究现状 |
| 1.3 目前研究不足 |
| 1.4 本文主要研究内容 |
| 2 实验系统与理论计算方法 |
| 2.1 实验系统及方法 |
| 2.1.1 实验试剂与设备 |
| 2.1.2 催化剂的制备 |
| 2.1.3 催化剂的活性评价 |
| 2.1.4 催化剂表征分析 |
| 2.1.5 反应动力学测试 |
| 2.2 密度泛函理论及计算 |
| 2.2.1 振动频率及势能面理论 |
| 2.2.2 势能面的获得及内禀反应坐标方法 |
| 2.2.3 计算方法 |
| 2.3 本章小结 |
| 3 Cu基催化剂上甲烷催化燃烧反应路径分析及基元反应动力学 |
| 3.1 低浓度甲烷在Cu基催化剂上的脱氢过程 |
| 3.1.1 甲烷的脱氢机理 |
| 3.1.2 甲烷的脱氢过程 |
| 3.1.3 过渡态的频率计算和IRC分析 |
| 3.1.4 脱氢反应过程中热力学、动力学参数 |
| 3.2 CH_3(s)氧化生成CH_2(s)过程分析 |
| 3.2.1 CH_3(s)氧化成CH_2(s)的氧化机理 |
| 3.2.2 CH_3(s)氧化成CH_2(s)的氧化过程 |
| 3.2.3 反应过程中热、动力学参数特性 |
| 3.3 CH_2(s)的氧化路径分析 |
| 3.3.1 CH_2(s)的氧化机理 |
| 3.3.2 CH_2(s)的氧化过程分析 |
| 3.3.3 过渡态的频率计算和IRC分析 |
| 3.3.4 反应过程中热力学、动力学参数 |
| 3.4 本章小结 |
| 4 Cu基催化剂上低浓度甲烷催化燃烧特性及本征动力学研究 |
| 4.1 Cu基催化剂上低浓度甲烷催化燃烧特性 |
| 4.1.1 Cu负载量对甲烷催化活性的影响 |
| 4.1.2 反应空速对Cu基催化剂上甲烷催化活性的影响 |
| 4.1.3 甲烷初始浓度对催化活性的影响 |
| 4.2 Cu基催化剂上低浓度甲烷催化燃烧的稳定性 |
| 4.2.1 反应时间对催化剂稳定性的影响 |
| 4.2.2 催化剂微观形貌表征分析 |
| 4.3 Cu基催化剂上低浓度甲烷燃烧本征动力学模型 |
| 4.3.1 本征动力学反应条件检验 |
| 4.3.2 双曲型本征动力学模型的确立 |
| 4.3.3 幂级数型本征动力学模型的确立 |
| 4.4 本章小结 |
| 5 金属助剂对低浓度甲烷催化燃烧反应性能调控及反应动力学 |
| 5.1 单金属助剂对Cu基催化剂上低浓度甲烷催化燃烧性能的改性调控 |
| 5.1.1 过渡金属Mn、Fe掺杂对Cu基催化剂的催化活性影响 |
| 5.1.2 稀土金属La、Ce掺杂对Cu基催化剂的催化活性影响 |
| 5.1.3 贵金属Pd掺杂对Cu基催化剂的催化活性影响 |
| 5.2 双金属助剂对Cu基催化剂上低浓度甲烷催化燃烧性能的改性调控 |
| 5.2.1 Mn-La双助剂对Cu基催化剂的催化活性影响 |
| 5.2.2 Fe-La双助剂对Cu基催化剂的催化活性影响 |
| 5.2.3 Mn-Ce双助剂对Cu基催化剂的催化活性影响 |
| 5.3 微观表征及催化活性分析 |
| 5.4 本章小结 |
| 6 杂质气体对低浓度甲烷催化燃烧的影响及催化性能调控 |
| 6.1 SO_2对Cu基催化剂上低浓度甲烷催化燃烧特性的影响及催化性能调控 |
| 6.1.1 SO_2浓度对催化燃烧特性的影响 |
| 6.1.2 SO_2浓度对抗硫中毒能力的影响 |
| 6.1.3 Cu对 SO_2吸收特性的影响及硫化动力学分析 |
| 6.1.4 基于助剂改性的Cu基催化剂抗硫中毒性能调控 |
| 6.2 水蒸气对Cu基催化剂上低浓度甲烷催化燃烧特性的影响及再生性能调控 |
| 6.2.1 水蒸气浓度对Cu基催化剂上甲烷催化燃烧特性的影响 |
| 6.2.2 水蒸气对催化活性抑制作用的原因探讨 |
| 6.2.3 基于间歇式吹扫的催化剂再生性能调控 |
| 6.3 本章小结 |
| 7 结论及展望 |
| 7.1 主要研究结论 |
| 7.2 主要创新点 |
| 7.3 后续研究展望 |
| 参考文献 |
| 附录 |
| A.作者在攻读博士学位期间发表的论文目录 |
| B.作者在攻读学位期间取得的科研成果目录 |
| C.作者在攻读博士学位期间参加的科研项目 |
| D.学位论文数据集 |
| 致谢 |
（7）甲烷燃烧催化剂的研制及其催化性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 甲烷催化燃烧的研究背景 |
| 1.1.1 当前国内外能源结构 |
| 1.1.2 天然气利用方式 |
| 1.1.3 甲烷催化燃烧的意义与挑战 |
| 1.2 甲烷燃烧催化剂 |
| 1.2.1 非贵金属氧化物催化剂 |
| 1.2.2 贵金属催化剂 |
| 1.3 催化剂结构性能关系 |
| 1.3.1 载体影响 |
| 1.3.2 Pd活性物种的影响 |
| 1.4 影响甲烷催化燃烧的外部因素 |
| 1.4.1 水汽影响 |
| 1.4.2 硫的毒化 |
| 1.4.3 其他因素影响 |
| 1.5 本文研究目的和主要内容 |
| 第二章 实验仪器及方法 |
| 2.1 实验仪器及试剂 |
| 2.2 催化剂制备 |
| 2.3 催化剂活性评价 |
| 2.4 催化剂表征 |
| 2.4.1 X射线衍射(XRD) |
| 2.4.2 透射电镜(TEM) |
| 2.4.3 氢气程序化升温还原(H_2-TPR) |
| 2.4.4 氧气程序化升温脱附(CO_2-TPD) |
| 2.4.5 X射线光电子能谱(XPS) |
| 2.4.6 氮气低温脱附 |
| 2.4.7 甲烷程序升温还原(CH_4-TPR) |
| 2.4.8 氨气程序升温脱附(NH_3-TPD) |
| 2.4.9 二氧化硫程序升温脱附(SO_2-TPD) |
| 2.4.10 原位红外(In-situ DRIFT) |
| 2.4.11 CO脉冲吸附实验(CO chemisorption) |
| 第3章 调控Ni和Co在尖晶石表面浓度提高甲烷燃烧的低温活性 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 催化剂的制备 |
| 3.2.2 催化剂的表征与评价 |
| 3.2.3 催化反应速率和高价态离子表面密度 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 催化剂的结构性质 |
| 3.3.2 催化剂的氧化还原性 |
| 3.3.3 催化剂的活性评价 |
| 3.4 小结 |
| 第4章 利用流电沉积法在尖晶石上原位生长Pd粒子用于低温甲烷催化燃烧 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 实验试剂 |
| 4.2.2 催化剂制备 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 催化剂的结构 |
| 4.3.2 催化剂的氧化还原性 |
| 4.3.3 催化剂的活性 |
| 4.3.4 催化机理讨论 |
| 4.3.5 催化剂稳定性和耐水性能 |
| 4.4 小结 |
| 第5章 抗烧结Pd@S-1催化剂: 水汽和二氧化硫对甲烷催化燃烧性能的影响 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 实验试剂 |
| 5.2.2 催化剂的制备 |
| 5.2.3 催化剂的评价和表征 |
| 5.3 实验结果 |
| 5.3.1 热稳定性 |
| 5.3.2 耐水汽性能 |
| 5.3.3 耐硫性能 |
| 5.4 结果讨论 |
| 5.5 小结 |
| 第6章 结论与展望 |
| 6.1 全文总结 |
| 6.2 工作展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果 |
（8）钯纳米晶和金属氧化物/钯纳米晶倒载催化剂的催化反应性能研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 纳米材料及其多相催化 |
| 1.2.1 纳米材料 |
| 1.2.2 纳米材料的合成方法及其多相催化 |
| 1.3 纳米晶的尺寸效应和形貌效应 |
| 1.3.1 尺寸效应 |
| 1.3.2 形貌效应 |
| 1.4 Pd纳米晶的合成及其应用 |
| 1.4.1 Pd纳米晶的合成 |
| 1.4.1.1 热力学控制过程 |
| 1.4.1.2 动力学控制过程 |
| 1.4.1.3 还原剂种类 |
| 1.4.2 Pd纳米晶的应用 |
| 1.4.2.1 电催化反应 |
| 1.4.2.2 CO氧化反应 |
| 1.4.2.3 CH_4燃烧反应 |
| 1.5 选题依据和研究思路 |
| 1.5.1 选题依据 |
| 1.5.2 研究思路 |
| 参考文献 |
| 第二章 化学试剂和实验表征 |
| 2.1 主要实验化学试剂 |
| 2.2 实验室小型仪器 |
| 2.3 催化剂表征仪器 |
| 2.3.1 场发射扫描电子显微镜(FESEM) |
| 2.3.2 高分辨透射电子显微镜(FEHRTEM) |
| 2.3.3 高性能电子能谱仪(XPS) |
| 2.3.4 全自动微孔物理吸附仪(BET) |
| 2.3.5 感应耦合等离子体发射光谱仪(ICP-AES/MS) |
| 2.3.6 样品水平型大功率X射线粉末衍射仪(XRD) |
| 2.3.7 微量差示扫描量热仪(DSC) |
| 2.4 课题组仪器 |
| 2.4.1 全自动化学吸附仪 |
| 2.4.2 原子层沉积系统(Home-made) |
| 2.4.3 电化学工作站 |
| 2.4.4 原位漫反射红外装置(DRIFTS) |
| 2.4.5 其他实验装置 |
| 第三章 PVP封端剂对Pd纳米晶电催化氧化甲醇和乙醇性能的影响 |
| 3.1 研究背景 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 催化剂的制备 |
| 3.2.2 表征技术 |
| 3.2.3 电催化活性测试 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第四章 Al_2O_3包覆钯催化剂表面五配位Al~(3+)稳定的活性钯结构催化甲烷燃烧 |
| 4.1 研究背景 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 催化剂的制备 |
| 4.2.2 表征技术 |
| 4.2.3 CH_4活性评估 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第五章 低价态Ce_2O_3在金属钯表面的稳定效应 |
| 5.1 研究背景 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 催化剂的制备 |
| 5.2.2 表征技术 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 Ce_2O_3在Pd表面的生长 |
| 5.3.2 Ce_2O_3在Pd表面的稳定性 |
| 5.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第六章 总结 |
| 在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果 |
| 致谢 |
（9）纳米ZnO复合光电催化氧化甲烷性能及机理研究（论文提纲范文）
| 致谢 |
| 摘要 |
| Abstract |
| 1 引言 |
| 2 文献综述 |
| 2.1 研究背景与意义 |
| 2.1.1 课题来源 |
| 2.1.2 研究背景与意义 |
| 2.2 甲烷的催化燃烧研究现状 |
| 2.3 甲烷直接催化氧化研究概况与进展 |
| 2.3.1 甲烷均相催化氧化 |
| 2.3.2 甲烷多相催化氧化 |
| 2.4 甲烷电催化氧化研究概况与进展 |
| 2.4.1 电催化氧化甲烷反应机理 |
| 2.4.2 电催化氧化甲烷研究进展 |
| 2.5 甲烷光催化氧化研究概况与进展 |
| 2.5.1 气相体系中的甲烷光催化 |
| 2.5.2 多相体系中的甲烷光催化 |
| 2.6 半导体纳米光催化材料 |
| 2.6.1 ZnO纳米材料 |
| 2.6.2 等离子体Au纳米颗粒 |
| 2.6.3 石墨烯纳米材料 |
| 2.6.4 聚苯胺纳米材料 |
| 2.7 研究内容及方法 |
| 2.7.1 研究内容 |
| 2.7.2 研究方法及技术路线 |
| 3 纳米ZnO与甲烷氧化的能级匹配及光生载流子运移机制研究 |
| 3.1 半导体催化剂与甲烷氧化的能级匹配 |
| 3.2 纳米ZnO光电催化氧化甲烷光生载流子运移机制 |
| 3.3 纳米ZnO催化剂的界面调控 |
| 3.3.1 ZnO光阳极-电解质之间固-液界面调控 |
| 3.3.2 ZnO光电极内部固-固界面调控 |
| 3.4 小结 |
| 4 纳米ZnO及其复合催化剂的制备 |
| 4.1 实验试剂及仪器 |
| 4.1.1 实验试剂 |
| 4.1.2 实验仪器 |
| 4.2 实验方法 |
| 4.3 纳米ZnO及其复合催化剂的制备 |
| 4.3.1 纳米ZnO催化剂的制备 |
| 4.3.2 纳米ZnO/Au复合催化剂的制备 |
| 4.3.3 纳米ZnO/GR复合催化剂的制备 |
| 4.3.4 纳米ZnO/PANI复合催化剂的制备 |
| 4.4 小结 |
| 5 纳米ZnO及其复合催化剂的形貌、结构及光吸收性能研究 |
| 5.1 微观形貌分析 |
| 5.1.1 纳米ZnO单一催化剂微观形貌分析 |
| 5.1.2 纳米ZnO基复合催化剂微观形貌分析 |
| 5.2 晶体结构分析 |
| 5.2.1 纳米ZnO单一催化剂晶体结构分析 |
| 5.2.2 纳米ZnO基复合催化剂晶体结构分析 |
| 5.3 光吸收性能分析 |
| 5.3.1 纳米ZnO单一催化剂光吸收性能分析 |
| 5.3.2 纳米ZnO基复合催化剂光吸收性能分析 |
| 5.4 小结 |
| 6 纳米ZnO及其复合催化剂催化甲烷光电化学性能研究 |
| 6.1 催化剂表面微观反应过程研究 |
| 6.1.1 纳米ZnO单一催化剂表面微观反应过程研究 |
| 6.1.2 纳米ZnO基复合催化剂表面微观反应过程研究 |
| 6.2 光响应性能及强度研究 |
| 6.2.1 纳米ZnO单一催化剂光响应性能及强度研究 |
| 6.2.2 纳米ZnO基复合催化剂光响应性能及强度研究 |
| 6.3 光生载流子传输阻抗研究 |
| 6.3.1 纳米ZnO单一催化剂光生载流子传输阻抗 |
| 6.3.2 纳米ZnO基复合催化剂光生载流子传输阻抗 |
| 6.4 光生载流子浓度研究 |
| 6.4.1 纳米ZnO单一催化剂载流子浓度研究 |
| 6.4.2 纳米ZnO基复合催化剂载流子浓度研究 |
| 6.5 电化学活性面积研究 |
| 6.5.1 纳米ZnO单一催化剂电化学活性面积研究 |
| 6.5.2 纳米ZnO基复合催化剂电化学活性面积研究 |
| 6.6 小结 |
| 7 纳米ZnO及其复合催化剂光电催化氧化甲烷产物及机理研究 |
| 7.1 甲烷光电催化氧化反应产物研究 |
| 7.1.1 纳米ZnO单一催化剂光电催化氧化甲烷反应产物研究 |
| 7.1.2 纳米ZnO基复合催化剂光电催化氧化甲烷反应产物研究 |
| 7.2 甲烷光电催化氧化反应效率研究 |
| 7.2.1 纳米ZnO单一催化剂光电催化氧化甲烷反应效率研究 |
| 7.2.2 纳米ZnO基复合催化剂光电催化氧化甲烷反应效率研究 |
| 7.3 甲烷光电催化氧化反应机理研究 |
| 7.3.1 纳米ZnO单一催化剂光电催化氧化甲烷反应机理研究 |
| 7.3.2 纳米ZnO基复合催化剂光电催化氧化甲烷反应机理研究 |
| 7.4 甲烷光电催化氧化反应路径研究 |
| 7.4.1 甲烷光电催化氧化转化为甲醇反应路径研究 |
| 7.4.2 甲烷光电催化氧化转化为甲酸反应路径研究 |
| 7.5 小结 |
| 8 结论 |
| 8.1 结论 |
| 8.2 创新点 |
| 参考文献 |
| 作者简历及在学研究成果 |
| 学位论文数据集 |
（10）用于净化含氯挥发性有机物的新型催化剂的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 CVOC的来源和危害 |
| 1.3 CVOC的净化技术 |
| 1.3.1 冷凝法 |
| 1.3.2 吸收法 |
| 1.3.3 吸附法 |
| 1.3.4 光解法 |
| 1.3.5 生物法 |
| 1.3.6 燃烧法 |
| 1.3.7 催化燃烧法 |
| 1.4 CVOC催化燃烧法 |
| 1.4.1 基本原理 |
| 1.4.2 催化燃烧的问题 |
| 1.4.3 催化剂 |
| 1.5 课题研究意义及研究内容 |
| 1.5.1 课题研究意义 |
| 1.5.2 研究内容 |
| 第2章 实验材料与方法 |
| 2.1 实验药品与仪器 |
| 2.2 实验方法 |
| 2.2.1 共沉淀法 |
| 2.2.2 水热法 |
| 2.2.3 浸渍法 |
| 2.3 催化剂的表征 |
| 2.3.1 X射线光电子能谱(XPS) |
| 2.3.2 粉末X射线衍射(XRD) |
| 2.3.3 扫描(SEM)/透射(TEM)电子显微镜 |
| 2.3.4 氢气程序升温还原(H_2-TPR) |
| 2.3.5 氨气程序升温脱附(NH_3-TPD) |
| 2.4 催化剂的活性评价 |
| 第3章 Fe_4Zr_1催化剂对CH_2Cl_2催化氧化的性能 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 催化剂测试 |
| 3.2.1 金属种类的影响 |
| 3.2.2 制备方法的影响 |
| 3.2.3 原子摩尔比的影响 |
| 3.2.4 焙烧温度和时间的影响 |
| 3.2.5 空速影响 |
| 3.2.6 循环稳定性和长时稳定性 |
| 3.3 催化剂表征 |
| 3.3.1 XRD表征 |
| 3.3.2 H_2-TPR分析 |
| 3.4 本章小结 |
| 第4章 Mn掺杂改性Fe_4Zr_1催化剂及其对CH_2Cl_2催化氧化性能 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 催化剂测试 |
| 4.2.1 改性金属种类的影响 |
| 4.2.2 Mn掺杂量的影响 |
| 4.2.3 空速的影响 |
| 4.2.4 循环稳定性和长时稳定性 |
| 4.3 催化剂的表征 |
| 4.3.1 XRD表征 |
| 4.3.2 H_2-TPR分析 |
| 4.3.3 NH_3-TPD分析 |
| 4.3.4 XPS分析 |
| 4.3.5 TEM分析 |
| 4.4 本章小结 |
| 第5章 Fe_4Ni_1催化剂对CH_2Cl_2催化氧化的性能 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 催化剂测试 |
| 5.2.1 原子摩尔比的影响 |
| 5.2.2 焙烧条件的影响 |
| 5.2.3 空速的影响 |
| 5.2.4 循环稳定性和长时稳定性 |
| 5.3 催化剂表征 |
| 5.3.1 XRD表征 |
| 5.3.2 H_2-TPR分析 |
| 5.3.3 NH_3-TPD分析 |
| 5.4 本章小结 |
| 第6章 Cr掺杂改性Fe_4Ni_1催化剂及其对CH_2Cl_2催化氧化性能 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 催化剂测试 |
| 6.2.1 改性金属种类的影响 |
| 6.2.2 Cr掺杂量的影响 |
| 6.2.3 空速的影响 |
| 6.2.4 循环稳定性和长时稳定性 |
| 6.3 催化剂表征 |
| 6.3.1 XRD表征 |
| 6.3.2 H_2-TPR分析 |
| 6.3.3 XPS分析 |
| 6.3.4 TEM分析 |
| 6.4 本章小结 |
| 第7章 总结与展望 |
| 7.1 结论 |
| 7.2 建议 |
| 参考文献 |
| 发表论文和参加科研情况说明 |
| 致谢 |
四、A Thermodynamic Analysis on the Catalytic Combustion of Methane（论文参考文献）
- [1]ZnGa2O4及CoFe2O4尖晶石氧化物改性及其催化甲烷燃烧性能研究[D]. 申红亮. 安徽建筑大学, 2021(08)
- [2]非贵金属氧化物的缺陷构建及其在甲烷催化燃烧中的应用研究[D]. 于强. 青岛大学, 2020(01)
- [3]火焰喷雾热解合成Cu-Mn/TiO2纳米催化剂的催化燃烧性能研究[D]. 卿梦磊. 华中科技大学, 2020(01)
- [4]高浓度CO2气氛下Pd基CH4燃烧催化剂的反应性能研究[D]. 赵永. 太原理工大学, 2020
- [5]高效氧化铝载钯催化剂的设计及其甲烷氧化反应性能研究[D]. 陈本夏. 福建师范大学, 2020
- [6]铜基催化剂氧化低浓度甲烷的反应动力学及性能调控[D]. 康建东. 重庆大学, 2020
- [7]甲烷燃烧催化剂的研制及其催化性能研究[D]. 张泽树. 中国科学技术大学, 2021(06)
- [8]钯纳米晶和金属氧化物/钯纳米晶倒载催化剂的催化反应性能研究[D]. 段会梅. 中国科学技术大学, 2020(01)
- [9]纳米ZnO复合光电催化氧化甲烷性能及机理研究[D]. 刘佳. 北京科技大学, 2020(06)
- [10]用于净化含氯挥发性有机物的新型催化剂的研究[D]. 唐斯嘉. 天津大学, 2019(01)