一、Study on the reaction activity of CuO/γ-Al_2O_3 for dry flue gas desulfurization（论文文献综述）
崔荣基[1]（2021）在《粉煤灰基催化剂协同脱硫脱硝性能及机理研究》文中认为燃煤发电不仅会释放出NOx和SO2等大气污染物,同时也会排放出大量的粉煤灰等固体废弃物,燃煤烟气的脱硫脱硝治理以及粉煤灰的资源化合理化利用关乎着人类生命健康与生态环境安全。目前,燃煤电厂多采用一对一的脱硫脱硝技术,其存在占地面积大、投资和运行成本高、氨逃逸、空预器堵塞、蓝色烟羽和催化剂失活等一系列问题。同时,我国粉煤灰利用也存在着综合利用率及高附加值利用率较低等问题。基于这些工程技术现状,本文提出了粉煤灰基催化剂协同脱硫脱硝新工艺,即粉煤灰基催化剂催化H2O2快速氧化NO,并结合碱吸收装置实现烟气协同脱硫脱硝。该工艺不仅可以实现粉煤灰的高附加值利用,同时符合以废治污、循环经济的新发展理念。以粉煤灰为原材料制备多种催化剂,测试其催化H2O2氧化NO的性能以及耦合碱吸收后的脱硫脱硝效率,并结合各种表征手段推测其反应机理。最后在设有烟气预氧化装置的烟气循环流化床实验平台上开展协同脱硫脱硝中试实验,初步探究其工业化应用的可行性。通过球磨和碱改性改善粉煤灰微观结构。湿法球磨对粉煤灰的破碎效果好于干法球磨,粉煤灰粒度随着球磨时间、粉煤灰与水的重量比以及球磨珠与粉煤灰的重量比的增大而不断降低。碱改性破坏了粉煤灰玻璃体中的硅铝网状结构,释放出活性氧化硅与氧化铝,同时使粉煤灰变得疏松多孔,比表面积和孔容增大。通过磁选、碱酸复合处理制备粉煤灰基铁基催化剂。湿法磁选对煤粉锅炉粉煤灰的除铁效果要好于流化床锅炉粉煤灰,且磁选所得磁珠的全铁含量随着磁选次数、磁场强度、水灰重量比的增大而增大,随着粉煤灰粒度的减小先增大后降低。磁珠经过碱酸复合处理后,铝铁组分分别以氧化铝和赤铁矿的形式富集在磁珠表面,其中表面氧化铝数量的增加不仅提高了赤铁矿在表面的分散性,还增加了表面L酸酸量,促进H2O2在表面的吸附。而Fe OAl的形成导致催化剂带有大量的氧空缺位,这有利于催化反应过程中Fe3+向Fe2+的转变,提高羟基自由基的生成速率,因此表现出较高的催化H2O2氧化NO性能,结合碱液吸收可以实现90%左右的脱硝效率和100%脱硫效率。通过碱熔-水热晶化法合成粉煤灰基HY分子筛。粉煤灰基HY分子筛可以实现76%的脱硝效率和100%的脱硫效率。脱硝效率与分子筛的B酸含量呈正相关,结合原位红外测试以及电子顺磁共振表征结果推测,NO经过氧化以及非均相裂解而产生的NO+先取代HY分子筛中B酸的质子,然后被H2O2氧化成硝酸而离开分子筛表面,留下带有单电子轨道的B酸则作为催化活性中心催化H2O2氧化NO为硝酸。但硝酸会使分子筛的骨架铝脱除,进而导致结晶度降低,表面结构变差,B酸含量降低,因此催化稳定性变差。通过浓硫酸酸浸制备粉煤灰基固体酸催化剂。浓硫酸高温酸浸不仅使粉煤灰中大量铝组分溶出,还会与脱铝残渣的硅羟基反应生成固体酸催化剂（Si O2-O-SO3H）。相比于原灰,所制得的固体酸催化剂比表面明显增大,吸水性增强,且表面L酸含量增多。该固体酸催化剂可以催化H2O2氧化NO,催化氧化反应对H2O2浓度表现为零级反应,而对NO浓度表现为一级反应,指前因子与活化能分别为1.1×104 s-1和19870 J/mol。推测NO氧化机理为固体酸催化剂通过与H2O2之间的氢键进一步增强了氧原子的电负性,该电负性较强的氧原子可以快速将NO氧化为NO2。在结合碱吸收情况下,可以实现92%的脱硝效率和100%的脱硫效率,脱硝产物为硝酸盐和亚硝酸盐,脱硫产物为硫酸盐。粉煤灰基HY分子筛、铁基催化剂和固体酸催化剂的脱硝效率随着烟气中NO与SO2浓度的增大而降低。在氧气含量相对较高时,增大氧含量有利于粉煤灰基HY分子筛和铁基催化剂脱硝效率的提高,而粉煤灰基固体酸催化剂脱硝效率不受氧含量变化的影响。粉煤灰基固体酸和HY分子筛的脱硝效率随着H2O2浓度的增大逐渐增大,而粉煤灰制铁基催化剂的脱硝效率随着H2O2浓度的增大先增大后保持不变。三种催化剂的脱硝效率随着H2O2流量以及反应温度的增大先增大后降低。粉煤灰基固体酸和HY分子筛的脱硝效率随着催化剂用量的增大先增大后保持不变,而粉煤灰制铁基催化剂的脱硝效率随着催化剂用量的增大先增大后降低。粉煤灰基固体酸催化剂在长时间脱硫脱硝中性能最为稳定,其催化H2O2氧化NO的工艺具备投资成本与运行成本低的经济性优势。基于粉煤灰基固体酸催化剂,开展NO预氧化的烟气循环流化床协同脱硫脱硝中试实验研究。实验条件为:双氧水浓度为15%,烟气湿度为6%,SO2浓度为1000 mg/m3,NO浓度为500 mg/m3,Ca/（S+N）=1.6,催化氧化空速为81400 h-1,获得100%的脱硫效率和81.6%的脱硝效率。协同脱硫脱硝实验中,烟气中NO和SO2浓度、双氧水浓度、入口烟气温度和停留时间影响烟气预氧化与床内碱吸收两个过程的化学反应,脱硝效率随着停留时间和双氧水浓度的增大而增大,随着烟气NO和SO2浓度的增大而减小,随着烟气温度的增大先增大后降低;而脱硫效率主要受烟气入口温度影响较大,随着烟气入口温度的增大先增大后降低。Ca/（S+N）和烟气湿度主要影响床内碱吸收过程,脱硫脱硝效率随着Ca/（S+N）的增大先增大后保持不变,随着烟气湿度的增大先增大后降低。
张肖阳[2]（2021）在《基于协同控制的煤热解过程中硫、汞反应特性研究》文中提出汞具有很强的流动性、持久性、生物蓄积性和神经毒性,已被公认为全球重点环境污染物之一。燃煤烟气Hg0的控制技术研究已经非常丰富,其中大部分是基于吸附或氧化吸收的方法。为了获得高效、持久和稳定的脱除效率,需要对吸附剂原料进行化学改性,在颗粒控制装置上游安装吸附剂喷射装置,以便将吸附剂喷入烟气中,这无疑造成燃煤烟气末端治理单元越来越复杂。高昂的运行成本低经济性限制了该技术的大规模工业应用。作为现有烟气污染物的末端治理技术的补充,开发源头和过程控制相结合的多污染物控制技术,可大幅度降低烟气末端治理的成本。煤中的S、Hg在赋存形态有很强的依存和共生关系,热解过程具有相似的析出规律,热解气中存在“以S治Hg”良好的反应条件和物质基础。因此本文开展了高硫煤热处理过程中S、Hg强化析出、热解气中硫、汞定向转化和吸附脱除的试验和机理研究,以期推动燃煤污染物联合控制技术的发展和降低燃煤烟气尾部控制成本。本文以三种中高硫煤（XLT、EEDS和WH）为研究对象,在固定床反应器上研究了原煤中汞赋存形态和含量分布规律,研究了氧气加入和热解方式对燃煤热解过程中S、Hg协同析出效率的影响。结果表明,在200-400℃和500-650℃存在汞逸出峰,归属于不稳定有机结合态汞和稳定有机结合态汞;在500-700℃存在的逸出峰,归属于黄铁矿结合态汞;大部分的矿物质结合态汞则在700℃及以上分解析出。XLT和EEDS样品中的汞主要以有机态汞和硫铁矿态汞为主,两者比例约占总汞的90%和85%以上。而WH煤中的汞主要以有机结合态汞和矿物质结合态汞为主,两者约占到总汞的82%以上。相比惰性气氛,在500℃下贫氧热解气氛可有效提高煤中硫、汞的热解析出效率,硫、汞的最高析出效率分别达到了 65%和85%。氧气参与到热解过程,可降低不稳定有机态汞和硫铁矿态汞等含汞化合物分解温度,促进了煤中汞的热解析出效率。但是,对煤中稳定有机结合态汞和矿物质态汞的促进作用有限。在500℃贫氧热解气氛快速热解过程中,硫、汞的析出率分别提高了约2%-4%和5%-12%。快速热解通过加快挥发分的扩散速率,改善煤焦孔隙结构,提高硫、汞的生成和释放速率,提高热解过程中S、Hg的析出速率,同时可增加焦炭的收率。基于H2S中硫资源的回收和Hg0的协同脱除的思路,利用水热浸渍法制备了适用于H2S选择性催化氧化的铁基负载半焦吸附剂。该吸附剂具有丰富的孔隙结构,微孔占比很大,比表面积达到了 321.281 m2/g,孔容为0.163 cm3/g,平均孔径为2.205 nm;前驱物Fe（NO3）3经过焙烧后形成的产物主要为六方晶体赤铁矿（α-Fe2O3）,且α-Fe2O3是吸附剂主要的活性组分。当H2S逸出浓度达到20 ppm,即H2S转化效率为99%时,视为穿透,吸附剂的穿透时间达到820 min,硫容达到26.95%,溢出硫容为21.08%。最佳的反应温度为180℃,最佳的O2/H2S摩尔比为0.5,过高的温度和高氧硫摩尔比会引起H2S或S0的深度氧化。还原性气氛（CO和H2）易与O2发生反应,不利于H2S的选择性催化氧化,缩短了穿透时间,且产生了副产物COS。获得H2S的催化氧化路径为:O2（g）和H2S（g）吸附在吸附剂表面形成O2（ads）和H2S（ads）;然后,H2S与Fe2O3反应生成S0和FeS;最后,消耗O2（ads）将FeS氧化成S0和Fe2O3。此外,H2S（ads）可以直接被O2（ads）氧化生成S0。吸附剂失活的主要原因是生成的硫单质在吸附剂表面凝固沉积,严重堵塞了孔隙结构,反应气体扩散受阻,活性位数量大大减少。热解气中H2S的催化氧化行为对Hg0的吸附脱除有着积极的促进作用。通过试验深入考察了在H2S存在的条件下引入微量氧对Hg0捕获性能的影响,并利用密度泛函理论深入揭示了热解气中Hg0的脱除反应机理。结果表明,微量氧的引入显着提高了热解气中以S治Hg0的脱除效率,减缓了高温对Hg0脱除的抑制作用。H2S是促进Hg0脱除的主要热解气组分,而加入的微量O2可以通过加速H2S生成活性单质S数量显着提高Hg0的脱除效率。H2和CO很容易与吸附剂中的储存氧反应,造成活性硫数量降低,而微量O2引入能够减缓还原性气体与储存氧的反应,还能够在吸附剂表面与H2S反应生成更多数量的S活性位,从而提高了 Hg0的捕获能力。H2O降低了吸附剂对Hg0的捕获能力,主要源于H2O与H2S争夺吸附剂表面的活性位,生成活性S的数量降低。HgS（black）是Hg0在吸附剂表面的主要稳定赋存形态。实验和理论计算结果表明,Hg0吸附反应遵循Eley-Rideal机制。H2S在α-Fe2O3（001）表面吸附晶格氧（或外来O2）作用下依次解离为HS和S,生成的吸附态的活性S与吸附态的元素汞结合成稳定的HgS。外界O2的加入使吸附底物表面的活性位点增加,能够有效提高H2S的氧化效率,增加了 S原子在吸附剂表面的生成数量,进而促进了 Hg0的脱除。
孙鹏翔[3]（2021）在《气态零价汞在CuO/Fe-Ti尖晶石表面的氧化机制研究》文中研究说明汞污染问题已经引起了世界各国的广泛关注。我国是世界上最大的汞排放国,随着《水俣公约》的正式生效,面临严峻的汞减排形势。燃煤电厂是我国重要的人为汞排放源,因此控制燃煤电厂汞污染具有重要意义。燃煤烟气中汞的存在形式有三种:零价汞（Hg0）、二价汞(Hg2+)和颗粒态汞（Hgp）。由于Hg0具有高挥发性和低水溶性,其很难被燃煤电厂中现有的烟气净化装置去除。因此,燃煤电厂汞污染控制的核心就是控制Hg0的排放。利用选择性催化还原（SCR）催化剂将烟气中的气态Hg0催化氧化为易溶于水的Hg2+,是目前控制燃煤烟气零价汞污染最行之有效的方法。但是商业钒钨钛催化剂氧化气态Hg0的性能一般,且SO2、NH3、NO和H2O等烟气组分会严重干扰其氧化气态Hg0的性能。因此,开发具有优异Hg0氧化性能的SCR催化剂,是目前燃煤电厂零价汞污染控制的研究热点。我们前期研究发现Fe-Ti尖晶石具有优异的SCR活性,但其氧化Hg0的性能一般。我们前期研究还发现CuO表现出优异的Hg0氧化活性。因此,本研究尝试将CuO负载在Fe-Ti尖晶石上,在保证Fe-Ti尖晶石优异SCR活性的前提下,进一步提升其Hg0氧化性能,开发出能够实现高效脱硝除汞的CuO/Fe-Ti尖晶石SCR催化剂。与此同时,通过稳态动力学和瞬态反应等手段深入探究了气态Hg0在CuO/Fe-Ti尖晶石表面的氧化机制。在此基础上,进一步揭示了CuO对气态Hg0在Fe-Ti尖晶石表面氧化的促进机制以及SO2对气态Hg0在CuO/Fe-Ti尖晶石表面氧化的影响机制,为后续开发具有优异Hg0氧化性能和抗SO2性能的SCR催化剂奠定了理论基础。本文的主要研究成果如下:（1）CuO/Fe-Ti尖晶石具有优异的SCR活性,在300-400 oC其NOx转化率达到了90%以上,且N2O选择性小于6%。与此同时,CuO/Fe-Ti尖晶石表现出优异的Hg0氧化活性,在250-450 oC其氧化Hg0的速率达到了6.5-8.7μg/g min,远远大于Fe-Ti尖晶石、V2O5-WO3/Ti O2等SCR催化剂。气态Hg0在CuO/Fe-Ti尖晶石表面的吸附速率远小于氧化速率,因此Mars-Maessen机制不占主导地位。CuO/Fe-Ti尖晶石氧化Hg0的速率关于气态Hg0浓度的反应级数小于1,这与Eley-Rideal机制和Deacon机制相违背。与此同时,将不同浓度的Hg0引入预吸附HCl+O2的CuO/Fe-Ti尖晶石,出口处Hg2+浓度的下降趋势不一致,这也与Deacon机制相违背。因此,气态Hg0在CuO/Fe-Ti尖晶石表面的氧化主要遵循Langmuir-Hinshelwood机制（吸附态Hg0和活性氯自由基反应生成氯化汞）。尽管CuO会略微抑制气态Hg0在Fe-Ti尖晶石表面的物理吸附,但其会显着促进Fe-Ti尖晶石表面活性氯自由基的生成,进而大幅提高Fe-Ti尖晶石的Hg0氧化性能。（2）SO2显着抑制CuO/Fe-Ti尖晶石氧化Hg0,其Hg0氧化速率从6.5-8.7μg/g min急剧下降至3.5-4.1μg/g min。SO2将CuO/Fe-Ti尖晶石表面硫酸化后增加了其表面的Hg0物理吸附位,但高浓度SO2会与Hg0竞争吸附位。因此,SO2显着抑制了Hg0的物理吸附。与此同时,SO2将CuO/Fe-Ti尖晶石表面硫酸化后减少了其表面的HCl物理吸附位,且SO2会与HCl竞争吸附位。因此,SO2严重抑制了HCl的物理吸附。另外,SO2将CuO/Fe-Ti尖晶石表面硫酸化后显着降低了其氧化还原能力,进而抑制氯离子活化。此外,SO2还会与CuO/Fe-Ti尖晶石表面的活性氯自由基反应,进一步减少其表面的活性氯自由基。因此,SO2显着抑制了气态Hg0在CuO/Fe-Ti尖晶石表面的氧化。
张凤霞[4]（2021）在《改性Ni/γ-Al2O3催化甲烷二氧化碳重整及其热化学回收余热的研究》文中认为化石燃料燃烧释放的CO2是导致全球气候变暖的主要因素之一。甲烷二氧化碳重整技术能将这两种温室气体（CH4、CO2）转化为氢碳比（H2/CO）接近1的合成气。该合成气易于羰基化反应、二甲醚合成和Fischer-Tropsch合成等反应,转化为长链碳氢化合物,实现二氧化碳资源的高值化利用。因此,甲烷二氧化碳重整技术具有环境保护和资源化利用的双重意义。甲烷二氧化碳重整技术的镍基催化剂因易烧结和易积碳而导致催化活性下降甚至失活是该技术工业化应用的瓶颈问题。本论文针对Ni/γ-Al2O3催化剂的抗积碳及稳定性差问题,采用Ca O和Co改性Ni/γ-Al2O3催化剂以提高催化剂的稳定性和抗积碳能力。针对甲烷二氧化碳重整反应的吸热特性,研究了甲烷催化重整热化学回收烟气余热的耦合机制。该技术实现了余热的高效利用和碳回收利用的双重碳减排效果。系统研究了甲烷二氧化碳重整的相关反应机理及热力学参数。分析了不同反应温度（500～1200℃）、压力（0.5～2.0atm）、CH4/CO2（0.5～2）和微量氧与水对重整的转化率、选择性和积碳的影响特性。研究得出:高于900℃后,催化反应的重整转化率和选择性能保持在较高的水平,温度继续升高对转化率和选择性的增加影响较小。1atm和CH4/CO2=1时,甲烷、二氧化碳转化率可达到98.4%和97.0%。反应过程中微量的氧与水有助于提升目标产物的选择性和减少积碳量,氢气和一氧化碳的选择性可分别达到94.7%和96.9%,而积碳率仅为5.7×10-23%。采用浸渍法分别制备了Ca O改性Ni/γ-Al2O3和Co改性Ni Ca O/γ-Al2O3催化剂,对改性催化剂进行XRD、BET、H2-TPR、SEM、拉曼、红外光谱等检测表征,并进行重整催化活性的实验研究。研究得出添加一定量的Ca O能有效提高活性金属的分散性,并可有效抑制镍铝尖晶石的形成,提升催化剂的催化活性。Ca O改性Ni/γ-Al2O3催化剂,可使甲烷的转化率高达92.0%,二氧化碳的转化率高达95.0%,氢和一氧化碳的选择性分别达到87.9%和94.2%。添加Co会形成镍-钴化合物,增强活性金属镍与钴的协同作用,提升催化剂的抗积碳能力和稳定性能。Ni8Co2Ca O3/γ-Al2O3催化剂具有最优异的催化活性、稳定性和抗积碳能力,使得甲烷和二氧化碳的转化率分别达到92.6%和96.7%,氢气和一氧化碳的选择性分别达到82.8%和98.4%,稳定性达到100h以上。甲烷二氧化碳催化重整过程的积碳主要来源于甲烷高温裂解,在催化剂上形成碳纤维从而破坏活性金属与载体间的链接、或生成致密包裹的聚合碳导致催化剂失活。高温有利于重整主反应的进行,但是温度高于900℃后,尽管碳气化反应有一定的消碳效果,但甲烷裂解积碳的反应速率高于碳气化反应,最终积碳量会明显增加。温度对催化剂积碳量的影响比压力的影响更加敏感,提高温度、降低压力都有助于减少积碳。催化剂负载氧化钙和钴能显着提高催化剂的抗烧结和抗积碳性能。优化后的Ni8Co2Ca O3/γ-Al2O3催化剂在800℃、常压下连续反应100h仍能保持良好的催化活性,碳转化率仅为1.5%。研发了甲烷干重整热化学法回收烟气余热的技术,并进行了能量耦合与匹配的系统研究。甲烷干重整热化学余热回收率取决于重整后合成气中氢和一氧化碳的比例,重整反应热和热转化系数随着温度的升高或二氧化碳比例的增加而增加。采用甲烷干重整热化学回收余热,在提供相同有效热的前提下,能减少甲烷供给量,碳减排达到14.4%的效果。利用蓄热式甲烷三重整热化学余热回收工艺简化了烟气余热回收利用的工序。研究得出甲烷三重整反应在温度高于800℃能明显提高甲烷和二氧化碳的转化率,并提高合成气的产率。合成气H2/CO比控制在1.5～2.0,甲烷和二氧化碳的转化率分别可达99.0%和88.0%以上。催化过程中少量添加氧气不仅补充重整反应过程的热量,也能使三重整的反应热和热化学转化增量分别达到144.9k J·mol-CH4-1和27.4%。
Meng Si,Boxiong Shen,George Adwek,Lifu Xiong,Lijun Liu,Peng Yuan,Hongpei Gao,Cai Liang,Qihai Guo[5]（2021）在《Review on the NO removal from flue gas by oxidation methods》文中研究表明Due to the increasingly strict emission standards of NOx on various industries,many traditional flue gas treatment methods have been gradually improved.Except for selective catalytic reduction（SCR） and selective non-catalytic reduction（SNCR） methods to remove NOx from flue gas,theoxidation method is paying more attention to NOx removal now because of the potential to simultaneously remove multiple pollutants from flue gas.This paper summarizes the efficiency,reaction conditions,effect factors,and reaction mechanism of NO oxidation from the aspects of liquid-phase oxidation,gas-phase oxidation,plasma technology,and catalytic oxidation.The effects of free radicals and active components of catalysts on NO oxidation and the combination of various oxidation methods are discussed in detail.The advantages and disadvantages of different oxidation methods are summarized,and the suggestions for future research on NO oxidation are put forward at the end.The review on the NO removal by oxidation methods can provide new ideas for future studies on the NO removal from flue gas.
吴畅[6]（2020）在《模拟预热器环境中钒基催化剂SO2催化氧化及其对钙基捕获SO2性能的研究》文中研究表明水泥工业目前已成为第三大SO2排放源。随社会环保意识增强,国家及各省市提出了更加严格的排放标准,水泥工业SO2减排非常迫切。现行湿法尾端脱硫技术成本高、产生废水、废渣,不适用于SO2排放浓度较低的水泥工业。钙基干法脱硫虽与水泥生产工艺较为匹配,但脱硫效率很低,无法满足更严格的排放标准。SO2反应活性低,与钙基（Ca CO3、Ca O、Ca（OH）2）反应速率慢,且固硫产物Ca SO3热稳定性较差,极易分解重新释放SO2。若将SO2氧化成活性更高的SO3,脱硫反应速率和效率将大幅提高。基于此,本文设计制备了一系列钒基催化剂,研究了模拟预热器环境中钒基催化剂催化氧化SO2性能,并通过催化剂与钙基脱硫剂搭配使用,显着提高了SO2捕获效率,具体工作包括:将Ti O2、Ce O2、Mn O2分别负载于V2O5催化剂,设计制备了一系列钒基催化剂,研究其在预热器环境中催化氧化SO2性能。V2O5催化剂活性较低,催化反应过程中大量活性组分被还原,V2O5负载量为5%的单组份催化剂催化氧化SO2的效率仅为38%;Ti O2的添加对V2O5催化剂催化氧化SO2的活性无明显提升;加入Ce O2后可与V2O5反应生成活性更高的Ce VO4,催化剂活性提升明显（SO2转化率最高为56.1%）;V2O5催化剂负载Mn O2后活性提升明显（SO2转化率最高为54.5%）,得益于Mn4+优先结合电子,保护保护活性组分V5+不被还原。研究了O2浓度、SO2浓度、CO2浓度及H2O对钒基催化剂催化氧化SO2性能的影响。O2浓度变化对催化剂的活性无显着影响;随SO2浓度增加,各类催化剂催化氧化SO2的效率小幅度降低,但催化氧化SO2的总量是增加的;CO2浓度由0%逐渐增至35%时,各类催化剂的催化氧化SO2的转化率均出现了约3%的降低;H2O的加入后,可被催化剂表面活性位点吸附活化,并生成羟基和氧自由基,明显提升催化剂的活性（SO2转化率均提高约10%）。在模拟预热器环境下,分别研究了三种钙基脱硫剂（Ca CO3、Ca O与Ca（OH）2）的催化脱硫性能。钒基催化剂将SO2催化氧化生成SO3,SO3可与H2O反应形成H2SO4后和钙基脱硫剂反应,也可直接与钙基脱硫反应,脱硫反应速率和效率大幅提高,三种钙基脱硫剂的最大脱硫效率分别为65.6%、69.5%、75.5%。本文研究了预热器环境中钒基催化剂催化氧化SO2性能,以及温度、气体组成和湿度对钒基催化剂活性的影响,利用钙基脱硫剂搭配钒基催化剂来处理烟气中的SO2,大幅提高了钙基脱硫剂的脱硫效率。为研发适用于新型干法水泥生产工艺的催化烟气脱硫技术提供了理论基础,对推动水泥工业节能减排、可持续发展具有极其重大的经济、社会和环境效益。
张谋发[7]（2020）在《催化裂化再生烟气铜基脱硝催化剂的抗硫性能研究》文中研究表明在石油化工行业中流化催化裂化（FCC）装置是空气中氮氧化物（NOx）的重要来源之一,随着国家对于环境保护问题的日益重视,对NOx污染物的排放要求越来越严格。目前广泛应用的FCC再生烟气脱硝催化剂具有活性温度窗口较窄、容易中毒等缺点。研究具有更宽的活性温度窗口、良好的抗硫中毒性能的FCC再生烟气脱硝催化剂势在必行。本文旨在制备具有良好抗硫抗氧中毒性能的脱硝催化剂。采用过饱和浸渍法制备了一系列负载型铜基氧脱硝催化剂,并通过模拟FCC再生烟气对催化剂进行活性评价,采用XRD、H2-TPR、BET等表征手段对催化剂的结构进行了表征分析。1、制备了CuO/Al2O3系列催化剂,考察了CuO负载量、焙烧温度、不同助剂（Ce、Cr、Fe、Co、Ni、Mn）对催化剂脱硝活性的影响,在此基础上进一步探索催化剂的抗硫抗氧中毒性能。研究结果显示,（1）CuO适宜的负载量为15%,催化剂前体适宜焙烧温度为700℃,最适宜的助剂是Cr且其适宜的添加比例为50%,此时催化剂CCr-50的脱硝活性最佳,在330℃时,NO转化率达到了99%;（2）催化剂CCr-50具有一定的抗硫中毒性能,当SO2浓度为0.03%时,在370～700℃范围内仍保持NO转化率在90%以上;（3）CCr-50催化剂具有良好的同时抗硫抗氧中毒能力,在SO2（0.01%）和O2（0.04%）的气氛下,能在340～700℃区间内保持NO转化率在80%以上。2、利用CeO2和ZrO2对CuO/Al2O3催化剂载体进行改性,并在此基础上添加助剂Cr,考察Cr2O3添加比例对催化剂脱硝活性的影响。在此基础上探索催化剂的抗硫抗氧中毒性能。研究结果表明,（1）适宜的复合载体是CeO2-Al2O3,当CeO2添加比例为50%时,催化剂的脱硝活性最佳,在343℃时NO转化率可到99%;（2）当Cr2O3添加比例为10%时,CuO-Cr2O3/CeO2-Al2O3催化剂Rat-10的脱硝活性最佳,在273℃时NO转化率可达99%;（3）Rat-10催化剂具有良好的抗硫中毒性能,在SO2浓度为0.05%时,在650～700℃的高温区域,NO转化率仍能达到90%以上;（4）Rat-10催化剂具有良好的抗硫抗氧中毒性能,在0.01%SO2和0.04%O2的气氛下,在反应温度稳定在300～350℃或者700℃时,仍能保持NO转化率在95%以上。3、制备了CuO/ZrO2系列催化剂,考察了CuO负载量、焙烧温度、助剂Ce添加比例、载体改性（Ti、Si、Zn、Ti、Al）对催化剂脱硝活性的影响,在此基础上,进一步探索了催化剂的抗硫抗氧中毒性能。研究结果表明,（1）适宜的CuO负载量为5%,适宜的催化剂前体焙烧温度为700℃,CeO2最适宜的添加比例为50%;（2）最适宜的复合载体是Ti O2-ZrO2,当Ti O2添加比例为10%时,催化剂ZTi-10脱硝活性最好,在310℃时NO转化率可达99%;（3）催化剂ZTi-10抗硫中毒性能较差,同时抗硫抗氧中毒性能更差,在0.01%SO2和0.04%O2的气氛下,ZTi-10催化剂NO转化率最高仅为43%。
Adwek George,Boxiong Shen,Dongrui Kang,Jiancheng Yang,Jiangze Luo[8]（2020）在《Emission control strategies of hazardous trace elements from coal-fired power plants in China》文中研究说明China’s energy dependents on coal due to the abundance and low cost of coal.Coal provides a secure and stable energy source in China.Over-dependence on coal results in the emission of Hazardous Trace Elements （HTEs） including selenium （Se）,mercury （Hg）,lead（Pb）,arsenic （As）,etc.,from Coal-Fired Power Plants （CFPPs）,which are the major toxic air pollutants causing widespread concern.For this reason,it is essential to provide a succinct analysis of the main HTEs emission control techniques while concurrently identifying the research prospects framework and specifying future research directions.The study herein reviews various techniques applied in China for the selected HTEs emission control,including the technical,institutional,policy,and regulatory aspects.The specific areas covered in this study include health effects,future coal production and consumption,the current situation of HTEs in Chinese coal,the chemistry of selected HTEs,control techniques,policies,and action plans safeguarding the emission control.The review emphasizes the fact that China must establish and promote efficient and clean ways to utilize coal in order to realize sustainable development.The principal conclusion is that cleaning coal technologies and fuel substitution should be great potential HTEs control technologies in China.Future research should focus on the simultaneous removal of HTEs,PM,SOx,and NOx in the complex flue gas.
刘强[9]（2020）在《多孔负载型高温煤气脱硫剂制备、性能及脱硫动力学研究》文中进行了进一步梳理高温煤气中的硫化氢（H2S）严重影响了煤炭的工业应用,是损害设备管道和污染环境的剧毒物质。高温煤气直接脱硫技术可以节能高效的去除H2S,不过该技术对脱硫剂的要求比较高。多孔负载型金属氧化物脱硫剂具有比表面积大、机械强度高、组分利用率高等优点,是高温煤气脱硫剂的首选理想材料之一。但是,常规负载型脱硫剂仍存在孔径小、活性低及纯二氧化硅载体稳定性差等缺陷,尤其是高温下的失活速率较慢。为了克服上述不足,本文开发了非纯二氧化硅载体的多孔脱硫剂,并结合动力学模型描述脱硫进程。1.采用优化工艺研制了多种结构的SAPO-34负载Zn基尖晶石脱硫剂。通过调节SAPO-34@SBA-15（SS）上尖晶石B位部分Co被Mn或Fe取代,表明未取代的Zn Co2/SS受载体中PO43-的作用小而脱硫能力较强。50 wt%Zn Co2/SS脱硫剂在550℃下的突破硫容为138.08 mg g-1,在连续五次的脱硫-再生循环中活性组分损失较小。在第二次使用时,Zn Co2/SS硫容量为初始硫容量的70.42%,这与锌蒸发、高稳定硫化物的存在和部分烧结有关。采用改进的失活动力学模型较好地描述了H2S浓度变化或脱硫剂失活速率与脱硫时间的关系。2.在介孔CaxCuyMnzOi/MAS-9脱硫剂中,较大孔径的MAS-9为高分散的活性物种提供了足够的锚定空间。由于Ca-Cu-Mn的协同稳定作用,在800℃时,50 wt%Ca3Cu10Mn87Oi/MAS-9呈现出较高的突破硫容量(171.57 mg g-1)。动力学研究表明,优异的性能与H2S快速扩散和组分失活的协同作用有关,在连续六次的循环使用中硫容量损失较小,在实际高温应用中有巨大的潜力。3.通过自组装方式,利用核桃木的有序孔道作为模板,制备了各向异性的3D（a%Ce-Mn）yAl2-yOx脱硫剂。（8%Ce-Mn）1.5Al0.5Ox的大孔有助于H2S的快速扩散,使脱硫剂在700℃达到最高的突破硫容量(289.79 mg g-1)和有效利用率（88.42%）。原料气在微/大孔中的迅速扩散大幅度提高了3D（8%Ce-Mn）1.5Al0.5Ox在高水蒸气和还原气浓度下的抗水性和抗干扰能力。利用改进的失活动力学模型参数描述了硫化反应中的快速传质过程。与传统负载脱硫剂的制备路线不同,本研究为核桃木衍生竖直结构的微米孔道3D脱硫剂的实际应用开辟了一条新的途径。
曹悦[10]（2021）在《协同氧化单质汞及逃逸氨的多效SCR催化剂》文中研究指明随着氨选择性催化还原（NH3-SCR）脱硝催化剂役龄的增加,燃煤电厂的氨逃逸问题日渐凸显,已被认为是影响烟气处理系统正常运行的重要因素,另外,燃煤电厂是主要的人为汞排放源,其烟气中汞的排放会造成全球性污染,严重危害人体健康。在该背景下,对逃逸氨及烟气汞排放的严格控制迫在眉睫。将单质汞（Hg0）催化氧化为易于被湿法脱硫装置（WFGD）脱除的氧化态汞（Hg2+）是降低烟气汞排放的重要措施,但由于NH3的抑制作用,Hg0氧化绝大部分发生在SCR系统尾部,另一方面,在SCR催化剂下游使用氨选择性催化氧化（NH3-SCO）催化剂很有可能在保证脱硝效率的基础上去除逃逸氨。因此,在SCR装置尾部安装少量同时具备NH3-SCO和Hg0氧化活性的催化剂可最大程度地利用现有设备去除逃逸氨和单质汞,实现多种污染物的协同脱除。基于此,本文围绕铜改性SCR催化剂和铜改性凹凸棒土催化剂氧化逃逸氨及单质汞展开实验和理论研究,目的是为利用SCR装置协同控制多污染物技术的应用推广提供有价值的实验数据和理论依据。本文首先采用改进的湿式浸渍法对传统V2O5-WO3/TiO2型催化剂进行改性制得一系列Cu-SCR催化剂,在350℃下分别探究其NH3-SCO、NH3-SCR及Hg0氧化效果,筛选出最佳铜负载量,随后考察了反应温度、不同烟气成分等对NH3、NOx、Hg0脱除效果的影响。结果显示1%Cu-SCR催化剂在350℃下具备优异的氨氧化和脱硝活性,温度的升高有利于NH3的氧化,但降低了 NO去除效率并促进了 N2O的生成,NO的存在有利于NH3的转化,而SO2对氨氧化反应有一定抑制效果;O2在1%Cu-SCR催化剂的Hg0氧化反应中起重要作用,在150～400℃内可保持优异的Hg0氧化活性。进一步研究发现,1%Cu-SCR催化剂在模拟SCR尾部条件下可有效去除少量逃逸氨、残留NOx以及Hg0。为了探明1%Cu-SCR催化剂中各反应的活性成分及其反应机理,通过BET、XRD、UV-vis、XPS、NH3-TPD、H2-TPR、in situ DRIFT对其进行表征,发现铜物种和钒物种在氨氧化及汞氧化反应中以Cu2+V4+（?）V5++Cu+双氧化还原对的形式发生协同作用,根据in situ DRIFT结果,催化剂的氨氧化反应遵循iSCR机理,XPS结果表明催化剂表面的化学吸附氧可作为Hg0的氧化剂。为了揭示铜改性对SCR催化剂汞氧化活性的影响机制,基于密度泛函理论计算了 Cu-SCR催化剂表面模型对汞原子的吸附和氧化情况,结果表明,表面VOx的汞氧化活性略有提高,而CuOx提供了最佳汞吸附位和氧化活性位,Hg原子倾向于与铜端氧结合形成HgO并从表面脱附,其反应能垒明显低于SCR催化剂表面模型的汞氧化反应。另一方面,制备了一系列环境友好型铜改性凹凸棒土（Cu-ATP）催化剂,探究其NH3-SCO、NH3-SCR及Hg0氧化效果,并进行了影响因素分析。结果表明Cu-ATP催化剂均表现出优异的NH3-SCO活性,其N2选择性与Cu-SCR催化剂相比有所提高,铜含量和温度的增加提高了氨氧化效率,但降低了N2选择性,NO对NH3的转化有促进效果,而SO2和H2O对氨氧化及脱硝反应具有一定抑制作用;当O2存在时,HCl的加入会显着促进Cu-ATP催化剂的Hg0氧化活性和抗硫性。此外,SCR尾部烟气模拟实验显示3%Cu-ATP可实现逃逸氨和Hg0高效协同氧化,NO的存在可进一步提高以上两者的去除效率。采用 BET、XRD、UV-vis、XPS、SEM、TEM、NH3-TPD、H2-TPR 表征了Cu-ATP催化剂的物理化学性质,通过in situ DRIFT手段和暂态响应实验考察NH3、NO、O2、Hg0、HCl、SO2等各烟气成分在3%Cu-ATP催化剂上发生的物理作用和化学反应。结果表明,低铜负载量时Cu主要以Cu2+离子的形式在ATP表面高度分散,铜负载量的增加会显着提高CuO的含量;根据in situ DRIFT测试结果,3%Cu-ATP的氨氧化反应同样遵循iSCR机理;暂态响应实验结果显示,在HCl+O2氛围下,3%Cu-ATP催化剂表面的汞氧化反应可遵循Deacon和Eley-Rideal两种机理,而在含硫烟气中,气态Hg0主要被表面活性氯氧化形成HgCl2并从表面脱附。
二、Study on the reaction activity of CuO/γ-Al_2O_3 for dry flue gas desulfurization（论文开题报告）
（1）论文研究背景及目的
此处内容要求：
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例：
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
（2）本文研究方法
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、Study on the reaction activity of CuO/γ-Al_2O_3 for dry flue gas desulfurization（论文提纲范文）
（1）粉煤灰基催化剂协同脱硫脱硝性能及机理研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 燃煤烟气脱硫脱硝技术 |
| 1.1.1 燃煤烟气脱硝技术 |
| 1.1.2 燃煤烟气脱硫技术 |
| 1.2 燃煤烟气协同脱硫脱硝技术研究进展 |
| 1.2.1 固相吸附/再生协同脱硫脱硝技术 |
| 1.2.2 气固催化协同脱硫脱硝技术 |
| 1.2.3 吸收剂喷射协同脱硫脱硝技术 |
| 1.2.4 催化氧化协同脱硫脱硝技术 |
| 1.2.5 氧化剂氧化协同脱硫脱硝技术 |
| 1.2.6 高能电子活化氧化协同脱硫脱硝技术 |
| 1.3 粉煤灰的综合利用现状 |
| 1.3.1 粉煤灰的产生与危害 |
| 1.3.2 粉煤灰的综合利用现状 |
| 1.3.3 粉煤灰的高附加值利用研究进展 |
| 1.4 论文的主要研究内容 |
| 第二章 脱硫脱硝实验平台及实验方法 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 固定床协同脱硫脱硝实验平台 |
| 2.2.1 平台简介 |
| 2.2.2 实验试剂及仪器 |
| 2.3 烟气循环流化床协同脱硫脱硝实验平台 |
| 2.3.1 平台简介 |
| 2.3.2 实验仪器及试剂 |
| 2.4 脱除效率计算方法 |
| 2.5 催化剂及反应产物表征手段 |
| 2.6 本章小结 |
| 第三章 粉煤灰活化与磁选 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验步骤 |
| 3.3 粉煤灰活化 |
| 3.3.1 粉煤灰机械球磨 |
| 3.3.2 粉煤灰改性研究 |
| 3.4 粉煤灰磁选 |
| 3.5 本章小结 |
| 第四章 粉煤灰基铁基催化剂催化 H_2O_2氧化 NO协同脱硫脱硝性能 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 催化剂制备 |
| 4.3 粉煤灰制铁基催化剂脱硫脱硝实验 |
| 4.3.1 催化剂表征分析 |
| 4.3.2 催化剂脱硫脱硝性能 |
| 4.3.3 热处理温度对催化剂脱硫脱硝性能的影响 |
| 4.3.4 铁负载量对催化剂脱硫脱硝性能的影响 |
| 4.4 磁珠制铁基催化剂脱硫脱硝性能 |
| 4.4.1 催化剂的表征分析 |
| 4.4.2 脱硫脱硝性能 |
| 4.4.3 脱硫脱硝产物及反应路径分析 |
| 4.5 本章小结 |
| 第五章 粉煤灰基HY分子筛催化 H_2O_2氧化 NO协同脱硫脱硝性能 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 分子筛制备与处理 |
| 5.3 粉煤灰基 HY 分子筛的合成研究 |
| 5.3.1 碱熔处理对粉煤灰的影响 |
| 5.3.2 碱度对Y分子筛合成的影响 |
| 5.3.3 导向剂添加量对Y分子筛合成的影响 |
| 5.3.4 硅铝比对Y分子筛合成的影响 |
| 5.3.5 晶化时间对Y分子筛合成的影响 |
| 5.4 粉煤灰基HY分子筛脱硫脱硝实验及机理分析 |
| 5.4.1 粉煤灰基HY分子筛脱硫脱硝实验 |
| 5.4.2 HY分子筛脱硫脱硝机理分析 |
| 5.5 硝酸处理对HY分子筛脱硫脱硝性能的影响 |
| 5.5.1 分子筛表征分析 |
| 5.5.2 脱硫脱硝性能分析 |
| 5.6 本章小结 |
| 第六章 粉煤灰基固体酸催化剂催化 H_2O_2氧化 NO协同脱硫脱硝性能 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 催化剂制备 |
| 6.3 催化剂表征分析 |
| 6.3.1 催化剂结构表征 |
| 6.3.2 催化剂的XPS表征 |
| 6.3.3 催化剂表面酸性表征 |
| 6.3.4 催化剂TG表征 |
| 6.3.5 催化剂SEM表征 |
| 6.3.6 催化剂BET表征 |
| 6.4 固体酸催化剂的脱硫脱硝性能 |
| 6.5 酸处理时间与温度对脱硝性能的影响 |
| 6.6 固体酸催化 H_2O_2氧化 NO的脱硝反应动力学 |
| 6.6.1 内外扩散影响 |
| 6.6.2 反应级数 |
| 6.6.3 反应速率常数与活化能 |
| 6.7 脱硫脱硝产物分析及机理推测 |
| 6.8 本章小结 |
| 第七章 粉煤灰基催化剂技术经济性比较分析 |
| 7.1 前言 |
| 7.2 催化性能分析 |
| 7.2.1 烟气组分对脱硫脱硝效率的影响 |
| 7.2.2 H_2O_2浓度对脱硫脱硝效率的影响 |
| 7.2.3 H_2O_2流量对脱硫脱硝效率的影响 |
| 7.2.4 催化温度对脱硫脱硝效率的影响 |
| 7.2.5 催化剂剂量对脱硫脱硝效率的影响 |
| 7.3 催化稳定性分析 |
| 7.4 经济性分析 |
| 7.5 本章小结 |
| 第八章 烟气循环流化床协同脱硫脱硝中试试验研究 |
| 8.1 前言 |
| 8.2 烟气循环流化床试验操作参数 |
| 8.2.1 催化剂用量 |
| 8.2.2 颗粒带出气速 |
| 8.2.3 操作气速与停留时间 |
| 8.2.4 双氧水浓度与流量 |
| 8.2.5 模拟烟气各组分浓度 |
| 8.2.6 烟气湿度 |
| 8.2.7 流化床入口温度 |
| 8.2.8 Ca/(S+N) |
| 8.3 结果与讨论 |
| 8.3.1 停留时间对协同脱硫脱硝效率的影响 |
| 8.3.2 双氧水浓度对协同脱硫脱硝效率的影响 |
| 8.3.3 Ca/(S+N)对协同脱硫脱硝效率的影响 |
| 8.3.4 烟气湿度对协同脱硫脱硝效率的影响 |
| 8.3.5 入口烟气温度对协同脱硫脱硝效率的影响 |
| 8.3.6 烟气SO_2和NO浓度对协同脱硫脱硝效率的影响 |
| 8.3.7 脱硫脱硝产物分析及反应路径 |
| 8.4 本章小结 |
| 第九章 结论与展望 |
| 9.1 主要结论 |
| 9.2 创新点 |
| 9.3 展望 |
| 参考文献 |
| 攻读博士期间的学术成果 |
| 致谢 |
（2）基于协同控制的煤热解过程中硫、汞反应特性研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 燃煤烟气SO_2和Hg控制现状 |
| 1.2.1 燃煤烟气中SO_2的控制现状 |
| 1.2.2 燃煤烟气中Hg的控制现状 |
| 1.3 煤热解过程中S、Hg控制现状 |
| 1.3.1 煤中S、Hg赋存正相关性 |
| 1.3.2 煤中S、Hg热解脱除研究 |
| 1.3.3 热解气中以S治Hg~0的研究 |
| 1.3.4 热解气中以S治Hg~0的反应机理 |
| 1.4 煤热解S、Hg协同控制技术 |
| 1.5 选题意义和研究内容 |
| 第二章 实验系统和方法 |
| 2.1 实验系统 |
| 2.1.1 固定床热解实验装置 |
| 2.1.2 固定床脱硫/脱汞实验装置 |
| 2.2 实验仪器及化学试剂 |
| 2.3 实验方法 |
| 2.3.1 实验步骤及评价指标 |
| 2.3.2 样品表征技术 |
| 2.4 本章小结 |
| 第三章 煤热解过程中S、Hg协同析出规律研究 |
| 3.1 试验煤样的基本性质和预处理 |
| 3.1.1 原煤样品工业分析和元素分析 |
| 3.1.2 原煤样品的XPS分析 |
| 3.1.3 原煤热重分析 |
| 3.1.4 热解动力学分析 |
| 3.1.5 脱灰脱黄铁矿煤的制备 |
| 3.2 煤中Hg的赋存形态识别和分布 |
| 3.2.1 煤热解基础工况条件的优化 |
| 3.2.2 煤中Hg的赋存形态识别 |
| 3.2.3 煤中Hg的赋存形态分布 |
| 3.3 煤热解过程中S、Hg协同析出规律 |
| 3.3.1 贫氧气氛对S、Hg协同析出的影响 |
| 3.3.2 快速热解对S、Hg协同析出的影响 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 热解气中H2S催化氧化试验及机理研究 |
| 4.1 吸附剂制备参数的影响 |
| 4.1.1 前驱液浓度的影响 |
| 4.1.2 制备条件的影响 |
| 4.2 反应温度和O_2/H_2S摩尔比的影响 |
| 4.3 热解气组分对H_2S催化氧化的影响 |
| 4.3.1 CO含量的影响 |
| 4.3.2 H_2含量的影响 |
| 4.3.3 模拟热解气的影响 |
| 4.4 H_2S催化氧化和吸附剂失活机理 |
| 4.4.1 H_2S催化氧化机理 |
| 4.4.2 吸附剂失活机理 |
| 4.5 本章小结 |
| 第五章 H_2S催化氧化对Hg~0吸附脱除影响规律研究 |
| 5.1 反应条件对脱汞性能影响 |
| 5.1.1 反应温度的影响 |
| 5.1.2 热解气组分的影响 |
| 5.2 Hg~0吸附表观动力学 |
| 5.3 Hg~0吸附脱除机理分析 |
| 5.4 本章小结 |
| 第六章 H_2S,Hg~0在Fe_2O_3表面反应的DFT研究 |
| 6.1 计算模型和方法 |
| 6.2 Fe_2O_3和H_2S分子构型优化 |
| 6.2.1 Fe_2O_3分子构型优化 |
| 6.2.2 H_2S分子构型优化 |
| 6.3 H_2S在α-Fe_2O_3(001)表面的吸附 |
| 6.4 H_2S解离和Hg~0吸附反应 |
| 6.5 本章小结 |
| 第七章 全文总结与展望 |
| 7.1 本文工作总结 |
| 7.2 本文主要创新点 |
| 7.3 本文不足之处与研究展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 攻读博士学位期间主要成果 |
| ENGLISH PAPERS |
| Paper Ⅰ: Studies on mercury occurrence modes in coal and the sulfur-mercuryremoval performance during coal pyrolysis |
| Papper Ⅱ: H_2S selective catalytic oxidation to sulfur over iron oxide sorbentsupported on semi-coke |
| 学位论文评阅及答辩情况表 |
（3）气态零价汞在CuO/Fe-Ti尖晶石表面的氧化机制研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 汞污染现状 |
| 1.1.1 汞的来源与危害 |
| 1.1.2 中国的汞污染排放现状 |
| 1.2 燃煤电厂中汞的存在形式 |
| 1.3 燃煤电厂汞污染控制技术研究进展 |
| 1.3.1 吸附法 |
| 1.3.2 催化氧化法 |
| 1.4 Hg~0氧化机制的研究进展 |
| 1.4.1 Mars-Maessen机制 |
| 1.4.2 Eley-Rideal机制 |
| 1.4.3 Deacon机制 |
| 1.4.4 Langmuir-Hinshelwood机制 |
| 1.5 SO_2影响机制的研究进展 |
| 1.6 本文的研究内容及意义 |
| 第二章 实验系统与方法 |
| 2.1 实验材料与仪器 |
| 2.1.1 实验材料 |
| 2.1.2 实验仪器 |
| 2.2 催化剂的制备 |
| 2.3 催化剂的表征方法 |
| 2.3.1 X射线衍射(XRD) |
| 2.3.2 BET 比表面积测试法 |
| 2.3.3 X射线光电子能谱(XPS) |
| 2.3.4 程序升温还原(H_2-TPR) |
| 2.4 实验装置与方法 |
| 2.4.1 实验装置 |
| 2.4.2 实验方法 |
| 第三章 Hg~0在CuO/Fe-Ti尖晶石表面的催化氧化机制 |
| 3.1 实验结果 |
| 3.1.1 CuO/Fe-Ti尖晶石的活性实验 |
| 3.1.2 XRD和 BET比表面积 |
| 3.1.3 XPS分析 |
| 3.1.4 H_2-TPR分析 |
| 3.1.5 汞平衡 |
| 3.1.6 稳态动力学 |
| 3.1.7 瞬态反应 |
| 3.1.8 吸附实验 |
| 3.2 Hg~0的氧化机制 |
| 3.3 CuO的促进机制 |
| 3.3.1 CuO对 Hg~0物理吸附的影响 |
| 3.3.2 CuO对活性氯自由基生成的影响 |
| 3.4 Hg~0在SCR气氛中的氧化 |
| 3.5 本章小结 |
| 第四章 SO_2对气态Hg~0在CuO/Fe-Ti尖晶石表面氧化的影响机制 |
| 4.1 实验结果 |
| 4.1.1 SO_2对Hg~0氧化活性的影响 |
| 4.1.2 XRD和 BET比表面积 |
| 4.1.3 XPS分析 |
| 4.1.4 H_2-TPR分析 |
| 4.1.5 汞平衡 |
| 4.1.6 吸附实验 |
| 4.1.7 瞬态反应 |
| 4.2 SO_2的影响机制 |
| 4.2.1 SO_2对Hg~0吸附的影响 |
| 4.2.2 SO_2对HCl吸附的影响 |
| 4.2.3 SO_2对氯离子活化的影响 |
| 4.2.4 SO_2对活性氯自由基的影响 |
| 4.3 本章小结 |
| 主要结论与展望 |
| 主要结论 |
| 展望 |
| 致谢 |
| 参考文献 |
| 附录:作者在攻读硕士学位期间发表的论文 |
（4）改性Ni/γ-Al2O3催化甲烷二氧化碳重整及其热化学回收余热的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 温室气体的来源与危害 |
| 1.1.1 温室气体的来源 |
| 1.1.2 温室气体的危害 |
| 1.2 二氧化碳减排技术 |
| 1.2.1 二氧化碳捕集 |
| 1.2.2 二氧化碳封存 |
| 1.2.3 二氧化碳的利用 |
| 1.3 甲烷二氧化碳重整技术 |
| 1.3.1 重整技术的发展现状 |
| 1.3.2 重整反应过程 |
| 1.3.3 积碳 |
| 1.3.4 干重整催化剂 |
| 1.3.5 催化剂制备方法 |
| 1.4 甲烷二氧化碳重整过程的能耗 |
| 1.5 选题的目的和意义 |
| 1.5.1 选题的目的 |
| 1.5.2 选题的意义 |
| 1.6 课题的研究内容与创新点 |
| 1.6.1 研究内容 |
| 1.6.2 创新点 |
| 第二章 甲烷二氧化碳重整反应的热力学研究 |
| 2.1 甲烷二氧化碳重整反应过程 |
| 2.1.1 反应体系独立反应的确定 |
| 2.1.2 反应体系的平衡常数 |
| 2.2 甲烷二氧化碳重整反应热力学计算结果与分析 |
| 2.2.1 温度和CH_4/CO_2值的影响 |
| 2.2.2 压力的影响 |
| 2.2.3 氧气的影响 |
| 2.2.4 水的影响 |
| 2.3 本章小结 |
| 第三章 CaO改性Ni/γ-Al_2O_3催化剂的研究 |
| 3.1 实验 |
| 3.1.1 催化剂制备 |
| 3.1.2 催化剂性能表征 |
| 3.1.3 催化剂活性测试实验 |
| 3.2 催化剂性能 |
| 3.2.1 BET分析 |
| 3.2.2 H_2-TPR分析 |
| 3.2.3 XRD分析 |
| 3.2.4 SEM分析 |
| 3.3 催化剂的活性和稳定性 |
| 3.3.1 反应温度的影响 |
| 3.3.2 空速的影响 |
| 3.3.3 催化剂的稳定性 |
| 3.4 失活催化剂的特性 |
| 3.4.1 XRD分析 |
| 3.4.2 SEM分析 |
| 3.5 本章小结 |
| 第四章 Co改性Ni-CaO/γ-Al_2O_3催化剂的研究 |
| 4.1 实验 |
| 4.1.1 催化剂制备 |
| 4.1.2 催化剂的表征 |
| 4.1.3 催化剂活性测试实验 |
| 4.2 催化剂性能 |
| 4.2.1 BET分析 |
| 4.2.2 H_2-TPR分析 |
| 4.2.3 XRD分析 |
| 4.2.4 SEM分析 |
| 4.3 催化剂的活性和稳定性 |
| 4.3.1 反应温度的影响 |
| 4.3.2 空速的影响 |
| 4.3.3 催化剂的稳定性 |
| 4.4 失活催化剂的特性 |
| 4.4.1 XRD分析 |
| 4.4.2 SEM分析 |
| 4.5 本章小结 |
| 第五章 甲烷二氧化碳重整积碳机理及调控机制 |
| 5.1 积碳特性及热力学分析 |
| 5.1.1 积碳反应 |
| 5.1.2 积碳热力学分析 |
| 5.1.3 积碳过程 |
| 5.2 积碳机理 |
| 5.3 影响积碳的因素 |
| 5.3.1 反应温度 |
| 5.3.2 反应压力 |
| 5.3.3 助剂 |
| 5.4 本章小结 |
| 第六章 甲烷重整与余热回收相耦合的热力系统研究 |
| 6.1 甲烷干重整热化学回收 |
| 6.1.1 技术方案 |
| 6.1.2 化学反应 |
| 6.1.3 甲烷干重整热化学余热回收重整反应器 |
| 6.2 甲烷干重整热化学回收过程热力学分析 |
| 6.3 甲烷干重整热化学余热回收过程分析 |
| 6.3.1 反应热 |
| 6.3.2 热化学转化增量 |
| 6.3.3 热平衡 |
| 6.3.4 碳减排效果 |
| 6.4 甲烷三重整蓄热热化学余热回收 |
| 6.4.1 技术方案 |
| 6.4.2 反应机理及蓄热式催化重整反应器 |
| 6.4.3 蓄热式三重整热化学余热回收过程的分析 |
| 6.5 本章小结 |
| 第七章 结论与展望 |
| 7.1 结论 |
| 7.2 展望 |
| 致谢 |
| 参考文献 |
| 附录 |
（6）模拟预热器环境中钒基催化剂SO2催化氧化及其对钙基捕获SO2性能的研究（论文提纲范文）
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 SO_2排放危害 |
| 1.2 我国水泥工业SO_2排放 |
| 1.3 水泥工业烟气SO_2控制技术 |
| 1.4 钙基脱硫剂脱硫机理与动力学过程 |
| 1.4.1 CaCO_3脱硫机理与动力学过程 |
| 1.4.2 Ca O脱硫机理与动力学过程 |
| 1.4.3 Ca(OH)_2 脱硫机理与动力学过程 |
| 1.5 SO_2催化氧化研究现状 |
| 1.5.1 V_2O_5硫酸工业(气-液催化)催化剂 |
| 1.5.2 V_2O_5烟气脱硫(气-气催化)催化剂 |
| 1.5.3 V_2O_5/TiO_2烟气脱硫催化剂 |
| 1.5.4 V_2O_5/CeO_2烟气脱硫催化剂 |
| 1.5.5 Mn Ox/TiO_2烟气脱硫催化剂 |
| 1.6 存在的问题 |
| 1.7 研究目的、内容与意义 |
| 1.7.1 研究目的及思路 |
| 1.7.2 研究内容 |
| 1.7.3 研究意义 |
| 第二章 原材料与试验方法 |
| 2.1 实验原料 |
| 2.2 催化剂的设计与制备 |
| 2.3 催化剂活性的表征 |
| 2.3.1 实验装置 |
| 2.3.2 实验流程 |
| 2.4 催化剂的表征 |
| 2.4.1 物相分析 |
| 2.4.2 表面形貌分析 |
| 2.4.3 表面元素化学状态 |
| 2.4.4 比表面积、孔容及孔径测定 |
| 2.4.5 表面基团分析 |
| 第三章 钒基催化剂设计、制备及SO_2催化氧化性能 |
| 3.1 V_2O_5催化剂催化氧化SO_2的研究 |
| 3.1.1 V_2O_5催化剂的设计制备与活性评价 |
| 3.1.2 V_2O_5催化氧化SO_2效率 |
| 3.1.3 V_2O_5催化剂的表征 |
| 3.2 V_2O_5-TiO_2催化剂催化氧化SO_2的研究 |
| 3.2.1 V_2O_5-TiO_2催化剂的设计制备与活性评价 |
| 3.2.2 V_2O_5-TiO_2催化氧化SO_2效率 |
| 3.2.3 V_2O_5-TiO_2催化剂的表征 |
| 3.3 V_2O_5-Ce O_2催化剂催化氧化SO_2的研究 |
| 3.3.1 V_2O_5-Ce O_2催化剂的设计制备与活性评价 |
| 3.3.2 V_2O_5-Ce O_2催化氧化SO_2效率 |
| 3.3.3 V_2O_5-Ce O_2催化剂的表征 |
| 3.4 V_2O_5-Mn O_2催化剂催化氧化SO_2的研究 |
| 3.4.1 V_2O_5-Mn O_2催化剂的设计制备与活性评价 |
| 3.4.2 V_2O_5-Mn O_2催化氧化SO_2效率 |
| 3.4.3 V_2O_5-Mn O_2催化剂的表征 |
| 3.5 钒基催化剂催化氧化SO_2机理 |
| 3.6 本章小结 |
| 第四章 模拟预热器环境对SO_2催化氧化性能的影响 |
| 4.1 温度对钒基催化剂催化氧化SO_2的影响 |
| 4.1.1 温度对钒基催化剂催化效率的影响 |
| 4.1.2 温度对钒基催化剂表面元素化学态的影响 |
| 4.2 O_2浓度对钒基催化剂催化氧化SO_2的影响 |
| 4.2.1 O_2浓度对钒基催化剂催化效率的影响 |
| 4.2.2 O_2浓度对钒基催化剂表面元素化学态的影响 |
| 4.3 SO_2浓度对钒基催化剂催化氧化SO_2的影响 |
| 4.3.1 SO_2浓度对钒基催化剂催化效率的影响 |
| 4.3.2 SO_2浓度对钒基催化剂表面元素化学态的影响 |
| 4.4 CO_2浓度对钒基催化剂催化氧化SO_2的影响 |
| 4.4.1 CO_2浓度对钒基催化剂催化效率的影响 |
| 4.4.2 CO_2浓度对钒基催化剂表面元素化学态的影响 |
| 4.5 H_2O对钒基催化剂催化氧化SO_2的影响 |
| 4.5.1 H_2O对钒基催化剂催化效率的影响 |
| 4.5.2 H_2O对钒基催化剂表面元素化学态的影响 |
| 4.6 烟气组成对SO_2催化氧化效率的影响机制 |
| 4.7 本章小结 |
| 第五章 模拟预热器环境中钙基催化脱硫性能研究 |
| 5.1 钙基催化脱硫方案设计 |
| 5.2 CaCO_3催化脱硫性能研究 |
| 5.2.1 CaCO_3催化脱硫效率 |
| 5.2.2 CaCO_3催化脱硫产物 |
| 5.2.3 CaCO_3催化脱硫机理 |
| 5.3 Ca O催化脱硫性能研究 |
| 5.3.1 CaO催化脱硫效率 |
| 5.3.2 CaO催化脱硫产物 |
| 5.3.3 CaO催化脱硫机理 |
| 5.4 Ca(OH)_2 催化脱硫性能研究 |
| 5.4.1 Ca(OH)_2 催化脱硫效率 |
| 5.4.2 Ca(OH)_2 催化脱硫产物 |
| 5.4.3 Ca(OH)_2 催化脱硫机理 |
| 5.5 预热器环境中钙基催化脱硫反应机制 |
| 5.6 本章小结 |
| 结论 |
| 1.研究成果 |
| 2.创新点 |
| 3.展望 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士学位期间取得的研究成果 |
| 致谢 |
（7）催化裂化再生烟气铜基脱硝催化剂的抗硫性能研究（论文提纲范文）
| 学位论文数据集 |
| 摘要 |
| abstract |
| 符号说明 |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 烟气脱硝技术的研究背景和意义 |
| 1.2 脱硝技术的研究现状 |
| 1.2.1 低氮燃烧技术 |
| 1.2.2 湿法脱硝技术 |
| 1.2.3 干法脱硝技术 |
| 1.3 选择性催化还原法脱硝催化剂 |
| 1.3.1 贵金属催化剂 |
| 1.3.2 金属催化剂 |
| 1.3.3 金属氧化物催化剂 |
| 1.3.4 分子筛催化剂 |
| 1.4 选择性催化还原法脱硝反应机理 |
| 1.4.1 CO-SCR反应机理 |
| 1.4.2 铜基催化剂上CO-SCR反应机理 |
| 1.5 选择性催化还原法脱硝催化剂的抗硫抗氧性能研究 |
| 1.5.1 SCR脱硝催化剂的抗硫性能研究 |
| 1.5.2 SCR脱硝催化剂的抗氧性能研究 |
| 1.6 选题意义及研究内容 |
| 1.6.1 选题的目的及意义 |
| 1.6.2 论文研究内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验原料与实验设备 |
| 2.1.1 实验药品与实验试剂 |
| 2.1.2 实验气体 |
| 2.1.3 实验设备 |
| 2.2 催化剂的制备 |
| 2.2.1 催化剂载体的制备 |
| 2.2.2 催化剂的制备 |
| 2.3 催化剂的表征 |
| 2.3.1 X射线衍射分析(XRD) |
| 2.3.2 氢气程序升温还原分析(H_2-TPR) |
| 2.3.3 比表面积测定(BET) |
| 2.4 催化剂的活性评价 |
| 2.4.1 活性评价流程 |
| 2.4.2 活性评价装置 |
| 第三章 CuO/γ-Al_2O_3系列催化剂制备及脱硝性能评价 |
| 3.1 CuO负载量对催化剂脱硝性能的影响 |
| 3.1.1 XRD表征 |
| 3.1.2 H_2-TPR表征 |
| 3.1.3 活性评价 |
| 3.2 焙烧温度对催化剂脱硝性能的影响 |
| 3.2.1 XRD表征 |
| 3.2.2 H_2-TPR表征 |
| 3.2.3 BET表征 |
| 3.2.4 活性评价 |
| 3.3 不同助剂对催化剂脱硝性能的影响 |
| 3.3.1 XRD表征 |
| 3.3.2 H_2-TPR表征 |
| 3.3.3 活性评价 |
| 3.4 Cr2O3添加比例对催化剂脱硝性能的影响 |
| 3.4.1 XRD表征 |
| 3.4.2 BET表征 |
| 3.4.3 H_2-TPR表征 |
| 3.4.4 活性评价 |
| 3.5 催化剂的抗硫性能 |
| 3.5.1 SO_2对CCr-X系列催化剂脱硝性能的影响 |
| 3.5.2 SO_2浓度对CCr-50催化剂脱硝性能的影响 |
| 3.6 催化剂的抗硫抗氧性能 |
| 3.6.1 SO_2和O_2同时存在对催化剂脱硝性能的影响 |
| 3.6.2 不同恒温区间SO_2和O_2对催化剂脱硝性能的影响 |
| 3.7 本章小结 |
| 第四章 载体改性对CuO/γ-Al_2O_3催化剂脱硝性能影响 |
| 4.1 Ce-Al复合载体催化剂脱硝性能 |
| 4.1.1 XRD表征 |
| 4.1.2 BET表征 |
| 4.1.3 H_2-TPR表征 |
| 4.1.4 活性评价 |
| 4.2 Zr-Al复合载体催化剂脱硝性能 |
| 4.2.1 XRD表征 |
| 4.2.2 BET表征 |
| 4.2.3 H_2-TPR表征 |
| 4.2.4 活性评价 |
| 4.3 助剂Cr对 Ce-Al复合载体负载CuO催化剂脱硝性能的影响 |
| 4.3.1 XRD表征 |
| 4.3.2 BET表征 |
| 4.3.3 H_2-TPR表征 |
| 4.3.4 活性评价 |
| 4.4 催化剂的抗硫性能 |
| 4.4.1 SO_2对催化剂脱硝性能的影响 |
| 4.4.2 SO_2浓度对催化剂脱硝性能的影响 |
| 4.4.3 不同恒温区间SO_2对催化剂脱硝性能的影响 |
| 4.5 催化剂的抗硫抗氧性能 |
| 4.5.1 SO_2和O_2同时存在对催化剂脱硝性能的影响 |
| 4.5.2 不同恒温区间SO_2和O_2对催化剂脱硝性能的影响 |
| 4.6 本章小结 |
| 第五章 CuO/Zr O_2系列催化剂制备及脱硝性能评价 |
| 5.1 CuO负载量对催化剂脱硝性能的影响 |
| 5.1.1 XRD表征 |
| 5.1.2 H_2-TPR表征 |
| 5.1.3 活性评价 |
| 5.1.4 低温下CuO/Zr O_2催化剂的脱硝性能评价 |
| 5.2 焙烧温度对催化剂脱硝性能的影响 |
| 5.2.1 XRD表征 |
| 5.2.2 H_2-TPR表征 |
| 5.2.3 活性评价 |
| 5.3 Ce O_2添加比例对CuO/Zr O_2催化剂脱硝性能的影响 |
| 5.3.1 XRD表征 |
| 5.3.2 H_2-TPR表征 |
| 5.3.3 活性评价 |
| 5.4 复合载体类型对催化剂脱硝性能的影响 |
| 5.4.1 XRD表征 |
| 5.4.2 H_2-TPR表征 |
| 5.4.3 活性评价 |
| 5.5 Ti-Zr复合载体催化剂脱硝性能 |
| 5.5.1 XRD表征 |
| 5.5.2 H_2-TPR表征 |
| 5.5.3 BET表征 |
| 5.5.4 活性评价 |
| 5.5.5 催化剂的抗硫抗氧性能 |
| 5.6 本章小结 |
| 第六章 结论 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 研究成果及发表的学术论文 |
| 作者及导师简介 |
（8）Emission control strategies of hazardous trace elements from coal-fired power plants in China（论文提纲范文）
| Introduction |
| 1. Effects on Hg,As,Se and Pb on public health |
| 2. Coal production and consumption |
| 2.1. Future coal demand in China |
| 2.2. The current situation of HTEs in Chinese coal |
| 3. Chemistry of HTEs |
| 3.1. Arsenic (As) |
| 3.2. Mercury (Hg) |
| 3.3. Lead (Pb) |
| 3.4. Selenium (Se) |
| 4. Control technologies for Pb,As,Se and Hg |
| 4.1. Pre-combustion technologies |
| 4.2. Combustion technologies |
| 4.3. Post combustion technologies |
| 4.3.1. Dust collectors |
| 4.3.2. Multistage purification device |
| 4.4. Fuel conversion (turning coal into gas) |
| 5. Policies safeguarding HTEs control in China |
| 6. Future perspectives for selected HTEs control |
| 7. Conclusion |
| Declaration of Competing Interest |
（9）多孔负载型高温煤气脱硫剂制备、性能及脱硫动力学研究（论文提纲范文）
| 中文摘要 |
| abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 煤气脱硫工艺 |
| 1.2.1 湿法脱硫工艺 |
| 1.2.2 干法脱硫工艺 |
| 1.3 高温煤气脱硫剂 |
| 1.4 金属氧化物脱硫剂 |
| 1.4.1 MnO_x基改性脱硫剂 |
| 1.4.2 ZnO基改性脱硫剂 |
| 1.4.3 CaO基改性脱硫剂 |
| 1.4.4 CuO_x基改性脱硫剂 |
| 1.4.5 FeO_x基改性脱硫剂 |
| 1.5 负载型高温煤气脱硫剂 |
| 1.6 分子筛负载型脱硫剂 |
| 1.6.1 SBA-15 分子筛负载脱硫剂 |
| 1.6.2 MCM-41 分子筛负载脱硫剂 |
| 1.6.3 KIT-n分子筛负载脱硫剂 |
| 1.6.4 MSU-x分子筛负载脱硫剂 |
| 1.6.5 ZSM-5 分子筛负载脱硫剂 |
| 1.7 负载特殊结构组分脱硫剂 |
| 1.8 天然木头衍生多孔材料 |
| 1.9 本论文的主要创新点 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验试剂 |
| 2.2 实验所用溶液配置方法 |
| 2.2.1 淀粉指示剂(0.5%)配置 |
| 2.2.2 碘标准溶液(0.1 mol L~(-1))配置 |
| 2.2.3 硫代硫酸钠标准溶液(0.1 mol L~(-1))配置 |
| 2.2.4 锌氨络合吸收液配置 |
| 2.3 脱硫运行程序与再生步骤 |
| 2.3.1 脱硫实验步骤 |
| 2.3.2 再生实验步骤 |
| 2.4 出口处的H_2S浓度计算 |
| 2.5 样品的表征手段 |
| 2.5.1 BET等温吸附测试 |
| 2.5.2 X射线粉末衍射(XRD) |
| 2.5.3 氢气程序升温还原(H_2-TPR) |
| 2.5.4 环境扫描电子显微镜(SEM) |
| 2.5.5 场发射透射电子显微镜(TEM) |
| 2.5.6 X射线光电子能谱(XPS) |
| 2.5.7 热失重-差示扫描量热法(TG-DSC) |
| 2.5.8 傅里叶变换红外光谱(FT-IR) |
| 2.5.9 拉曼散射光谱(Raman) |
| 2.5.10 固体紫外光谱(UV-vis) |
| 2.6 固定反应床脱硫动力学分析 |
| 第三章 多孔磷酸硅铝分子筛负载锌基尖晶石脱硫剂的晶格取代及脱硫动力学分析 |
| 3.1 前言 |
| 3.2 载体与脱硫剂的制备 |
| 3.2.1 SAPO-34 载体的制备 |
| 3.2.2 Zn基尖晶石脱硫剂的制备 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 四种载体的表征 |
| 3.3.2 新鲜和使用脱硫剂的表征 |
| 3.3.3 ZnMn_xCo_(2-x)/SS的脱硫性能 |
| 3.3.4 Zn Fe_xCo_(2-x)/SS的脱硫性能 |
| 3.3.5 不同载体对脱硫行为的影响 |
| 3.3.6 不同条件下ZnCo_2/SS的脱硫性能 |
| 3.3.7 脱硫机理分析 |
| 3.3.8 高温煤气脱硫动力学分析 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 协同稳定的介孔Ca_xCu_yMn_zO_i/MAS-9 脱硫剂的脱硫效果及动力学机理研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 载体和脱硫剂的制备 |
| 4.2.1 合成MAS-9 分子筛 |
| 4.2.2 合成介孔SiO_2纳米颗粒(MSN) |
| 4.2.3 合成KIT-1 分子筛 |
| 4.2.4 脱硫剂的制备 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 分子筛载体的结构表征 |
| 4.3.2 脱硫剂的结构和物理性质表征 |
| 4.3.3 不同载体对H_2S去除行为影响 |
| 4.3.4 不同组分对H_2S去除行为影响 |
| 4.3.5 不同负载量对H_2S去除行为影响 |
| 4.3.6 不同脱硫温度对H_2S去除行为影响 |
| 4.3.7 脱硫剂的再生循环性能 |
| 4.3.8 不同状态脱硫剂XPS元素分析 |
| 4.4 本章小结 |
| 第五章 核桃木衍生大孔3D自组装(a%Ce-Mn)_yAl_(2-y)O_x的脱硫行为及快速气体扩散特性 |
| 5.1 前言 |
| 5.2 脱硫剂的制备 |
| 5.2.1 核桃木处理 |
| 5.2.2 3D脱硫剂的合成 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 脱硫剂的表征 |
| 5.3.2 Mn/Al比对H_2S去除的影响 |
| 5.3.3 Ce掺杂量对H_2S去除的影响 |
| 5.3.4 硫化温度对H_2S去除的影响 |
| 5.3.5 原料气组成对H_2S去除的影响 |
| 5.3.6 脱硫剂的脱硫-再生循环测试 |
| 5.3.7 脱硫剂再生机理分析 |
| 5.3.8 脱硫动力学分析 |
| 5.4 本章小结 |
| 第六章 全文总结 |
| 6.1 主要结论 |
| 6.2 主要创新点 |
| 参考文献 |
| 发表论文和科研情况说明 |
| 致谢 |
（10）协同氧化单质汞及逃逸氨的多效SCR催化剂（论文提纲范文）
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 逃逸氨的产生及控制 |
| 1.2.1 燃煤电厂逃逸氨的产生及危害 |
| 1.2.2 氨排放控制技术 |
| 1.2.3 氨选择性氧化(NH_3-SCO)催化剂研究现状 |
| 1.2.4 氨选择性氧化(NH_3-SCO)反应机理 |
| 1.3 烟气汞的排放及控制 |
| 1.3.1 汞的排放及危害 |
| 1.3.2 烟气汞排放控制技术 |
| 1.3.3 SCR系统协同氧化单质汞反应机理 |
| 1.3.4 汞氧化催化剂研究现状 |
| 1.4 本文研究目的及内容 |
| 1.4.1 研究目的及意义 |
| 1.4.2 研究内容 |
| 第2章 实验材料、平台及研究方法 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验试剂与仪器 |
| 2.3 实验平台 |
| 2.4 催化剂活性测试方法 |
| 2.4.1 氨氧化及脱硝性能测试 |
| 2.4.2 汞氧化性能测试 |
| 2.4.3 硫氧化性能测试 |
| 2.5 催化剂表征 |
| 2.5.1 比表面积(BET)和孔结构测定 |
| 2.5.2 X-射线衍射(XRD) |
| 2.5.3 紫外可见漫反射光谱(UV-vis DR) |
| 2.5.4 X-射线光电子能谱(XPS) |
| 2.5.5 扫描电子显微镜(SEM) |
| 2.5.6 透射电子显微镜(TEM)分析 |
| 2.5.7 NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD) |
| 2.5.8 H_2程序升温还原(H_2-TPR) |
| 2.5.9 原位漫反射傅里叶变换红外光谱(in situ DRIFT) |
| 2.6 本章小结 |
| 第3章 铜改性SCR催化剂协同氧化单质汞及逃逸氨性能研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 催化剂制备 |
| 3.2.2 催化性能测试 |
| 3.3 铜改性SCR催化剂的氨氧化及脱硝性能 |
| 3.3.1 铜添加量对氨氧化及脱硝性能的影响 |
| 3.3.2 温度对氨氧化及脱硝性能的影响 |
| 3.3.3 不同NH_3/NO比下的氨氧化及脱硝性能 |
| 3.3.4 SO_2对氨氧化及脱硝性能的影响 |
| 3.3.5 H_2O对氨氧化及脱硝性能的影响 |
| 3.4 铜改性SCR催化剂的单质汞氧化性能 |
| 3.4.1 铜添加量对汞氧化性能的影响 |
| 3.4.2 温度对汞氧化性能的影响 |
| 3.4.3 烟气组分对汞氧化性能的影响 |
| 3.5 Cu-SCR催化剂对单质汞及逃逸氨的协同氧化 |
| 3.5.1 SCR尾部条件下的氨氧化及脱硝性能 |
| 3.5.2 SCR尾部条件下的汞氧化性能 |
| 3.5.3 催化剂的SO_2氧化性能 |
| 3.6 本章小结 |
| 第4章 铜改性SCR催化剂协同氧化单质汞及逃逸氨反应机理 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 研究方法 |
| 4.2.1 催化剂表征 |
| 4.2.2 分子模拟计算 |
| 4.3 催化剂物理化学性质分析 |
| 4.3.1 比表面积和孔分布 |
| 4.3.2 物相结构分析 |
| 4.3.3 表面铜物种的存在形态 |
| 4.3.4 表面元素化学价态分析 |
| 4.3.5 表面酸性分析 |
| 4.3.6 氧化还原性能分析 |
| 4.4 铜改性SCR催化剂氨氧化机理 |
| 4.4.1 氨氧化前后元素价态变化 |
| 4.4.2 原位漫反射红外光谱分析 |
| 4.4.3 铜改性SCR催化剂氨氧化反应机理 |
| 4.5 铜改性SCR催化剂单质汞氧化机理 |
| 4.5.1 通汞前后元素价态变化 |
| 4.5.2 铜改性SCR催化剂表面模型的优化分析 |
| 4.5.3 汞在铜改性SCR催化剂表面的吸附性能 |
| 4.5.4 铜改性SCR催化剂催化氧化单质汞的反应路径分析 |
| 4.5.5 铜改性SCR催化剂汞氧化反应机理 |
| 4.6 本章小结 |
| 第5章 铜改性凹凸棒土协同氧化单质汞及逃逸氨性能研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 催化剂制备 |
| 5.2.2 催化性能测试 |
| 5.3 铜改性凹凸棒土的氨氧化及脱硝性能 |
| 5.3.1 铜添加量对氨氧化及脱硝性能的影响 |
| 5.3.2 不同NH_3/NO比下的氨氧化及脱硝性能 |
| 5.3.3 SO_2和H_2O对氨氧化及脱硝性能的影响 |
| 5.4 铜改性凹凸棒土的单质汞氧化性能 |
| 5.4.1 铜添加量对汞氧化性能的影响 |
| 5.4.2 烟气组分对汞氧化性能的影响 |
| 5.5 铜改性凹凸棒土对单质汞及逃逸氨的协同氧化 |
| 5.5.1 SCR尾部条件下的氨氧化及脱硝性能 |
| 5.5.2 SCR尾部条件下的汞氧化性能 |
| 5.5.3 催化剂的SO_2氧化性能 |
| 5.6 本章小结 |
| 第6章 铜改性凹凸棒土协同氧化单质汞及逃逸氨反应机理 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 研究方法 |
| 6.2.1 催化剂表征 |
| 6.2.2 暂态响应实验 |
| 6.3 催化剂物理化学性质分析 |
| 6.3.1 比表面积和孔分布 |
| 6.3.2 物相结构分析 |
| 6.3.3 表面铜物种的存在形态 |
| 6.3.4 表面元素化学价态分析 |
| 6.3.5 形貌分析 |
| 6.3.6 表面酸性分析 |
| 6.3.7 氧化还原性能分析 |
| 6.4 铜改性凹凸棒土氨氧化机理 |
| 6.4.1 氨氧化和脱硝前后元素价态变化 |
| 6.4.2 原位漫反射红外光谱分析 |
| 6.4.3 铜改性凹凸棒土氨氧化反应机理 |
| 6.5 铜改性凹凸棒土单质汞氧化机理 |
| 6.5.1 暂态响应实验结果分析 |
| 6.5.2 HCl+O_2及汞处理前后元素价态变化 |
| 6.5.3 铜改性凹凸棒土汞氧化反应机理 |
| 6.6 本章小结 |
| 第7章 总结及展望 |
| 7.1 主要结论 |
| 7.2 主要创新点 |
| 7.3 下一步工作建议及展望 |
| 参考文献 |
| 攻读博士学位期间发表的论文及其它成果 |
| 攻读博士学位期间参加的科研工作 |
| 致谢 |
| 作者简介 |
四、Study on the reaction activity of CuO/γ-Al_2O_3 for dry flue gas desulfurization（论文参考文献）
- [1]粉煤灰基催化剂协同脱硫脱硝性能及机理研究[D]. 崔荣基. 太原理工大学, 2021(01)
- [2]基于协同控制的煤热解过程中硫、汞反应特性研究[D]. 张肖阳. 山东大学, 2021
- [3]气态零价汞在CuO/Fe-Ti尖晶石表面的氧化机制研究[D]. 孙鹏翔. 江南大学, 2021
- [4]改性Ni/γ-Al2O3催化甲烷二氧化碳重整及其热化学回收余热的研究[D]. 张凤霞. 昆明理工大学, 2021(02)
- [5]Review on the NO removal from flue gas by oxidation methods[J]. Meng Si,Boxiong Shen,George Adwek,Lifu Xiong,Lijun Liu,Peng Yuan,Hongpei Gao,Cai Liang,Qihai Guo. Journal of Environmental Sciences, 2021(03)
- [6]模拟预热器环境中钒基催化剂SO2催化氧化及其对钙基捕获SO2性能的研究[D]. 吴畅. 华南理工大学, 2020(02)
- [7]催化裂化再生烟气铜基脱硝催化剂的抗硫性能研究[D]. 张谋发. 北京石油化工学院, 2020(06)
- [8]Emission control strategies of hazardous trace elements from coal-fired power plants in China[J]. Adwek George,Boxiong Shen,Dongrui Kang,Jiancheng Yang,Jiangze Luo. Journal of Environmental Sciences, 2020(07)
- [9]多孔负载型高温煤气脱硫剂制备、性能及脱硫动力学研究[D]. 刘强. 天津大学, 2020(01)
- [10]协同氧化单质汞及逃逸氨的多效SCR催化剂[D]. 曹悦. 华北电力大学(北京), 2021(01)